层状二维材料的晶体和缺陷结构精准调控研究提供了新思路

通过溶剂热方法，成功制备出一种层间距宽化并富有缺陷的1T-VS 2 纳米片，展现出优异的电催化析氢性能。由于有机溶剂分子以及在反应过程中产生的铵离子等的插层作用，该溶剂热法制备出的VS 2 纳米片层间距宽化至1.0 nm，比块体VS 2 材料的层间距（0.575 nm）增加了74%。层间距的宽化引起晶格的畸变而引入众多的缺陷，丰富的缺陷赋予VS 2 纳米片更多的活性位点，层间距的宽化还进一步改变了VS 2 材料的电子结构，从而使得该VS 2 纳米片具有更加优化的氢吸附自由能（∆ G H ）。HER测试结果表明，该VS 2 纳米片呈现出优异的电催化性能，具有较小的塔菲尔斜率（36 mV dec −1 ）、具有较低的过电位（-43 mV@10 mA cm −2 ）和良好的稳定性（60 h）。此外，通过第一性原理计算的结果表明，层间距宽化的VS 2 具有更优化的∆ G H （-0.044 eV），媲美贵金属Pt(如图3 ). 。并且，层间距的宽化可以降低缺陷形成能，使材料更易形成缺陷。这里，理论计算结果和实验相一致，较好地证明了通过层间距和缺陷的精细调控，可以有效提升二维材料的电催化析氢反应活性, 揭示了层间距和缺陷结构调控对提升电催化析氢的基本原理。此项研究工作为层状二维材料的晶体和缺陷结构精准调控研究提供了新思路，为开发高性能电催化析氢材料研究打开了一扇新窗户。