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低成本、高性能的新颖热电化合物的研究

2021-02-01 09:14:59
云上高博会 https://heec.cahe.edu.cn
关键词: 热电化合物
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项目成果/简介:

随着社会的发展与进步,日益突出的能源供需矛盾不断将寻找清洁、高效、经济的新型能源材料推向研究前沿。热电材料是一类能利用热电效应,直接将热能(包括太阳能、地热、工业余热等能量)转换成电能的材料,由于热电转换技术便捷、环保等优势,在车载冰箱、深空探测器电源等领域具有不可替代的地位,受到科学家们的高度重视。而探索发现低成本、高丰度、低毒性的高效热电材料,是该领域基础研究的重点,是一项面临巨大挑战的研究工作。 吴立明2004年发明了独特且安全的固相合成方法——硼硫化法(J. Am. Chem. Soc. 2004, 126, 4676-4681.),近期,课题组利用该方法,发现了一种新的四方相α-CsCu5Se3,并实现宏量合成。该材料拥有前所未见的独特晶体结构:Cs+由类中国结形状的Cu8Se8结构单元构筑的三维无限扩展结构,其中镶嵌Cs+金属阳离子。α-CsCu5Se3热稳定性好,表现出典型晶态固体的热传输行为,并遵循Umklapp散射机制,这与具有类液态的热传导行为的二元化合物Cu2-xSe完全不同。晶体学及热传输性能研究表明α-CsCu5Se3指出了一个有效抑制Cu+液体传输行为特征的方法。与吴立明老师2016年发现的高性能热电材料CsAg5Te3(Angew. Chem. Int. Ed. 2016, 55, 11431–11436)相比,α-CsCu5Se3的晶体单胞体积减小了30%,导致材料具有更强的原子间d轨道重叠作用,从而显著降低有效质量(m*),这使得α-CsCu5Se3相比于CsAg5Te3实现了功率因子200%的增长,达到8.17 μW/cm/K2,是目前报道的碱金属富铜硫属化合物中最高值;同时,理论研究表明,由于结构中的Cu–Se软化学键和Cs+ 离子扰动作用,该材料具有很低的热导率。综合上述各方面因素,该化合物的本征热电优值ZT达到1.03(980 K)。进一步通过Sb掺杂优化热电性能的研究发现:Sb3+的孤对电子能够增大材料的晶格非谐性,有效增强Umklapp型散射,从而降低声子速度,使得α-Cs(Cu0.96Sb0.04)5Se3的晶格热导率进一步降低至0.40 W/m/K,热电优值ZTmax提升到1.30。该工作系统深入研究了α-CsCu5Se3体系结构和热电相关性能的关系,为低成本,高丰度,高性能硫属化合物材料的设计探索研究迈出重要的一步。

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