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手性( 2,2- 二甲基-1,3 二氧环戊烧-4- 基)轻基甲磺酸盐制备方法
项目简介 : 在食品医药及化工行业中, 手性甘油醒缩丙酮是合成手性药物和具有
西华大学 2021-04-14
二维冰的存在的证实及其生长机制的研究
北京大学物理学院量子材料中心江颖、徐莉梅与美国内布拉斯加大学林肯分校曽晓成以及北京大学/中国科学院王恩哥等合作,利用高分辨qPlus型原子力显微镜技术,首次在实验上证实了冰在二维极限下可以稳定存在,将其命名为:二维冰I相,并以原子级分辨率拍到了二维冰的形成过程,揭示了其独特的生长机制。该工作以“Atomic imaging of edge structure and growth of a two-dimensional hexagonal ice”为题,于1月2日发表在国际顶级学术期刊《自然》上。图1 (a)南极罗斯海上的厚冰层;(b)自然界最常见冰相(Ice Ih)的分子模型;(c)本工作发现的二维冰(实验结果的3D效果图) 冰是水的常见物态,由水分子规则排列形成,其结构与成核生长在材料科学、摩擦学、生物学、大气科学等众多领域具有至关重要的作用。早在20世纪20年代,英国著名物理学家、X射线发现者Bragg与其它几位科学家就分别利用X射线对冰晶体结构进行了表征,经过了近一百年的研究和探索,迄今人们已经发现了冰的18种晶相(三维冰相),其中自然界最常见的冰相为六角结构的Ice Ih相(图1a 和b)。然而,冰在二维极限下是否能独立稳定存在?这个问题有很大的争议。一般认为在单层极限下,二维冰具有相当数量的未饱和氢键,需要靠与衬底的相互作用来使得结构稳定。但如此一来,二维冰的结构就非常依赖于衬底的结构和对称性,并不是真正意义上的本征二维冰。2015年,石墨烯发现者Andre Geim带领的团队在双层石墨烯间发现了一种与表面结构无关的四方二维冰相(Nature 519, 443 (2015)),引起了学术界的强烈反响,但这种二维冰随后被质疑是NaCl的晶体结构(Nature 528, E1–E2 (2015)),二维冰存在与否一直悬而未决。图2 二维冰岛内部结构的亚分子级分辨成像。a、b图中从左至右,依次为由高至低不同针尖高度下的原子力显微镜实验图和模拟图;c为二维冰结构的模型示意图的俯视图和侧视图。图像尺寸:1.25 nm x 1.25 nm。在大针尖高度条件下,主要利用高阶静电力成像,可以分辨出平躺水分子(暗点)和竖直水分子(亮点);在中间高度条件下,依靠高阶静电力与泡利排斥力的共同作用,可以分辨出图中红色短线所示的氢键指向信息。 在本工作中,研究人员通过精确控制温度和水压,成功在疏水的金衬底(Au(111))上生长出了一种单晶二维冰结构,这种二维冰可以完全铺满衬底(图1c)。研究人员进一步利用基于一氧化碳针尖修饰的非侵扰式原子力显微镜成像技术(non-invasive AFM),借助高阶静电力,实现了二维冰的亚分子级分辨成像,并结合理论计算确定了其原子结构(图2)。结果表明,这种二维冰由两层六角冰无旋转堆垛而成,两层之间靠氢键连接,每个水分子与面内水分子形成三个氢键,与面外水分子形成一个氢键,因此所有的氢键都被饱和,结构非常稳定,与衬底相互作用很弱,是一种本征的二维冰结构。1997年,Koga和曽晓成等人利用分子动力学模拟首次预测了这种“互锁型”双层二维冰(PRL 79, 5262 (1997),昵称:Nebraska Ice,美国Nebraska州的印第安语意:广阔浅平的河水),但一直缺乏确切的结构实验证据。因此,这也是第一种被实验所证实的二维冰结构,研究人员将它正式命名为:二维冰I相。图3 二维冰岛的锯齿状(a)边界和扶椅状(b)边界对应的“搭桥”(bridging)式和“播种”(seeding)式生长模式。生长由1至4依次循环进行,原子力显微镜中的红色箭头表示水分子加入,球棍模型图中的红色结构表示水分子加入形成的新结构。图像尺寸分别为:(a)3.2 nm x 1.9 nm和 (b)3.7 nm x 2.2 nm。 为了进一步揭示二维冰的形成机制,研究人员利用前面发展的非侵扰原子力成像技术对二维冰岛的边界进行高分辨成像,成功确定了二维冰的边界是由未重构的锯齿状(zigzag,图3a所示)边界和重构的扶椅状(armchair,图3b所示)边界构成。同时,研究人员还通过“速冻”技术,在边界上捕获了冰生长过程中的中间态结构,并基于这些中间态边界结构重现了二维冰的形成过程,结合理论计算和模拟提出了二维冰岛锯齿状边界的“搭桥”(bridging)式生长和扶椅状边界的“播种”(seeding)式生长机制。此外,根据理论计算和模拟的结果,研究者认为该生长机制具有一定的普适性,适用于其他疏水的衬底。 二维冰的发现改变了一百多年来人们对冰相的传统认识,开启了探究二维冰家族系列的大门,为冰在低维和受限条件下的形态和生长提供给了全新的图像。同时,二维冰在很多应用领域也有潜在意义。比如:表面上的二维冰可以促进或抑制三维冰的形成,这对于设计和研发防结冰材料具有潜在的应用价值;二维冰中水分子所有的氢键都被饱和,因此与表面的相互作用极小,可以起到超润滑作用,减小材料之间的摩擦;此外,二维冰本身也可以作为一种特殊的二维材料,为高温超导电性、深紫外探测、冷冻电镜成像等研究提供全新的平台。
北京大学 2021-04-11
氯吡格雷手性前体(R)-邻氯扁桃酸甲酯的酶法制备
氯吡格雷 (Clopidogrel) ,商品名波立维 (Plavix) ,是抑制血小板聚集的药物。年销售额超过百亿美元,是目前世界上排名第二位的重磅炸弹级药物。 (R)-邻氯扁桃酸甲酯是氯吡格雷原料药合成的重要前体化合物,酶促邻氯苯甲酰甲酸甲酯不对称还原是制备 (R)-邻氯扁桃酸甲酯的重要方法,具有转化率高、产品光学纯度好、环境污染小等显著优点。 本项目我们通过广泛筛选,获得一个高立体选择性的羰基还原酶,将其与葡萄糖脱氢酶共克隆表达于大肠杆菌中,使用重组大肠杆菌整细胞在单水相体系中高效催化邻氯苯甲酰甲酸甲酯的不对称还原,使用廉价的葡萄糖作为辅底物,反应体系中无需额外添加价格昂贵的辅酶,反应体系简便,原料成本低廉。底物浓度可高达600 g/L,完全转化,产物 (R)-邻氯扁桃酸甲酯的得率高于90%,光学纯度高于99.9%。具有很好的产业化前景。
华东理工大学 2021-04-13
一种抗结核化合物及其合成方法与应用
结核病是由结核杆菌引起的感染性疾病,每年造成约1000万人的新感染和180万人死亡,在经济欠发达的国家尤为严重。结核病的经济负担每年约为120亿美元。此外,耐多药和广泛耐药结核病现在每年导致约25万人死亡。在过去的40年里,只有两种新药,贝达喹啉(bedaquiline)和迪拉马尼(delamanid)分别被FDA和EMA批准用于治疗耐多药结核病(MDR-TB)。因此,迫切需要更有效的具有不同分子骨架的抗结核候选药物。本项目涉及提供一种碳-芳基糖苷类抗结核化合物。所述化合物对结核杆菌展现出很好的抑制活性。还提供涉及一种抗结核化合物的合成方法,该方法采用化学全合成路线,这种汇聚式的合成路线可应用于类似结构化合物及相关衍生物的化学合成,为新型抗结核药物开辟了广阔发展空间。 具体地: 1) 通过药物化学手段发现了一种强效的对抗耐多药结核杆菌的天然产物衍生物,比起原始天然产物chrysomycin A有5倍的提高(最低抑菌浓度MIC=0.08 mg/mL)。对多个临床分离的多药耐药结核杆菌细胞株展现出优越的抑制活性,并提示这类化合物很有可能具有全新的生物作用机制。可作为先导化合物研发新型抗结核病药物。 2)该类化合物的合成工艺上,开发了路线简洁、高效的抗结核化合物合成方法,只利用了10步化学转化就实现了三个复杂天然产物分子Chrysomycin A、polycarcin V、 gilvocarcin V的“克级”全合成,比起已报道的合成路线(18-30步),在合成效率上有了非常大的提高。并且采用汇聚式的合成方法,利于进一步衍生。 图1:高效合成工艺总览
北京大学 2023-03-20
一种纳米结构环氧树脂固化物的制备方法和用途
本发明公开了一种纳米结构环氧树脂固化物的制备方法,包括:将重量分数为1~20%的纳米尺寸的核交联星型聚合物与重量分数为80~99%的含环氧树脂和固化剂的混合物经本体混合或在溶剂中溶液混合均匀后,再在室温~250℃、0~10MPa条件下固化成型。采用本发明方法制备得到的环氧树脂固化物中分散相为无序球状、平均尺寸为5~200nm,在保证良好热加工性能同时,力学性能较纯环氧树脂增大,在涂料、电子封装材料和层压板材料中有广泛的应用。本发明的制备方法简单,相分离过程不受固化剂、压力和溶剂等条件的干扰,可在不损失环氧树脂加工性能的条件下提升其力学性能。
浙江大学 2021-04-11
多元化合物半导体单晶的制备方法与生长装置
一种多元化合物半导体单晶的制备方法,工艺步骤为:①清洁坩埚,②装料并除气封结,③晶体生长,④退火与冷却。与该方法配套的单晶生长装置含有可移动下炉加热器及含有中部辅助加热器的单晶生长炉,它可以灵活根据多元化合物的结晶习性,实现对结晶温度梯度区的温场调节,获得化合物单晶生长所需的窄温区、大温梯的结晶温场分布,维持固-液界面的稳定,实现单晶体的平界面生长。使用该生长装置,采用坩埚下降法可成功生长出外观完整、结晶性能好的多种多元化合物半导体单晶体。
四川大学 2021-04-11
一种制备聚合物三维多孔支架的方法
研发阶段/n本发明公开了一种制备聚合物三维多孔支架的方法,将聚合物溶于溶剂配制成浓度为溶液,加入致孔剂颗粒并搅拌,于室温挥发溶剂至混合物呈糊状;将糊状混合物倒入装好滤纸、配有吸滤瓶的布氏漏斗中,用密封塞子塞住漏斗上口,塞子侧面涂上真空脂,确保润滑和密封,静置10~30分钟;将普通循环水真空泵与吸滤瓶连接,抽真空数小时,直至溶剂完全挥发;然后用去离子水浸泡洗涤聚合物/致孔剂复合物,每隔4~8小时更换一次去离子水,直到在洗涤后的去离子水中检测不到致孔剂的存在为止,得到湿态支架;将湿态支架真空干燥至衡重,
湖北工业大学 2021-01-12
一种水凝胶改性聚合物分离膜的制备方法
本发明公开了一种水凝胶改性聚合物分离膜的制备方法.其步骤如下:首先将亲水性单体在紫外光辐照下初步聚合,得到亲水性预聚体,与聚合物,添加剂,和交联剂共混后经过成膜机涂布或挤出,得到初生聚合物膜;然后,将初生聚合物膜在紫外光辐照下交联聚合,得到水凝胶改性聚合物分离膜.本发明先将亲水单体制备成预聚体,提高其在成膜过程中的保留率,再通过后续交联,在膜本体及表面固定亲水凝胶层,使膜具有优异的亲水性和保水性.本发明与传统的膜改性法相比,亲水层以凝胶形式存在,亲水效果更佳,稳定性更好.
浙江大学 2021-04-13
一种铟镓锌氧化物粉体的制备方法
本发明公开了一种铟镓锌氧化物粉体的制备方法,其包括如下 步骤:首先配置镓盐溶液、铟盐溶液和锌盐溶液;然后使用不含碱金 属的碱液作为沉淀剂,并采用三步沉淀法分别使所述镓盐溶液、铟盐 溶液以及锌盐溶液中的镓离子、铟离子、锌离子在不同 pH 值下先后沉 淀,以制备铟镓锌氧化物前驱体粉体;最后将制备的所述铟镓锌氧化 物前驱体粉体经洗涤、过滤、干燥、退火后制成获得高纯单相铟镓锌 氧化物粉体 InGaZnO4。本发明可制备具有高
华中科技大学 2021-04-14
一种抗病毒分子印迹聚合物的制备方法
本发明公开了一种抗病毒分子印迹聚合物的制备方法,首先在载体材料上修饰多巴胺纳米膜,然后将靶病毒与修饰了多巴胺纳米膜的载体材料相结合,形成病毒-多巴胺-载体材料复合体,最后再从复合体上将靶病毒洗脱,即得到相应的抗病毒分子印迹聚合物。本发明的抗病毒分子印迹聚合物可利用病毒洗脱后留下的印迹孔穴,特异性结合靶病毒,并抑制靶病毒增殖以及感染宿主;该抗病毒分子印迹聚合物具有使用特异性好、使用环境友好以及再生简单的优点,在生物免疫领域有良好的使用前景。
华中科技大学 2021-04-14
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