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新型高效MnxV2O5+x基可见光催化剂的催化机理及动态表征
环境污染和能源短缺已成为当今世界面临的最主要危机,人们不断探究治理环境和开发可再生能源的新方法。于1972年,Fujishima和Honda报道采用TiO2光电极和铂电极组成光电化学体系使水分解为氢气和氧气,从而开辟了半导体催化这一新的研究领域。近些年,将有机污染物降解已经成为能源环境科学领域的研究热点。该研究对于治理水污染,保护水环境具有重要的科学意义。 主要通过化学方法可控的调控可见光催化材料纳米晶体的尺寸和形貌,合成具有规则形貌和特定裸露晶面的可见光催化材料(例如纳米棒、纳米带、纳米片、纳米八面体和纳米六面体等),并在此基础上进一步优化能级能带结构,同时探究催化剂不同晶面上光生载流子的分离行为、氧化还原能力以及催化活性的选择性等独特性质,深入结合理论模拟计算,研究不同形貌的催化剂的裸露晶面上光生载流子的行为和表面/界面微观反应机制。为了深入研究太阳能-化学能转化过程中的关键科学问题,构筑一种新型的具有特定结构和功能的MnxV2O5+x(x=1、2或3)基可见光催化材料,在不添加任何贵金属元素的情况下,Mn3V2O8修饰的V2O5/g-C3N4异质结构在可见光照射下表现出明显的光催化活性,比V2O5/g-C3N4异质结构高出近3倍。由于V2O5和g-C3N4之间的Z-方案路径促进了载流子的分离,因此具有优异的可见光催化活性。
淮阴工学院 2021-05-11
一种用负载型Au-Pd/mpg-C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法
(专利号:ZL 201510680435.X) 简介:本发明公开了一种负载型Au‑Pd/mpg‑C3N4纳米催化剂催化甲酸脱氢的方法,属于化学化工技术领域。本发明将制备好的负载型Au‑Pd/mpg‑C3N4纳米催化剂置于反应器中,将反应器置于油浴中升至一定温度,接着将甲酸和甲酸钠混合液加入反应器中进行反应,生成的氢气采用排水法收集。所述Au‑Pd/mpg‑C3N4纳米催化剂是采用Au、Pd和去离子水按照一定摩尔比配置,将载体mpg‑C3N4加入上述溶液中,向混合液中添加还原剂,经过滤、干燥后制得。与传统的负载型催化剂不同的是:根据本发明,调节催化剂中金属金、钯的含量及mpg‑C3N4含量就可以制得用于甲酸脱氢制氢气的高活性、高选择性负载型Au‑Pd/mpg‑C3N4纳米催化剂。
安徽工业大学 2021-04-11
非铅Cs2NaBiX6双钙钛矿纳米晶的高效光致发光动力学
近日,天津大学赵广久教授团队在钙钛矿材料的激发态化学机制研究方面取得突破性进展。相关研究成果发表在《Chemical Engineering Journal》(IF: 10.65)上。该团队首次合成了一种新型非铅双钙钛矿材料,并调控晶格畸变,调控了激发态载流子动力学,从而显著促进了光致发光量子产率的提升,对进一步的材料开发和应用有很强的指导意义。 研究背景 在过去的十年中,关于钙钛矿材料的开发和应用一直在光伏电池和发光领域得到了极大的发展。钙钛矿纳米晶体的与其块状材料相比,具有许多优势,例如钙钛矿纳米晶具有高的光致发光量子产率,颜色可调,同时易于大规模制备柔性器件。因此,卤化钙钛矿纳米晶体已成为研究人员的重要研究对象。 不幸的是,铅的毒性限制了卤化铅的进一步应用钙钛矿纳米晶体。最近报道了一些无铅钙钛矿纳米晶体的合成,但是其很难构造3D的钙钛矿结构,导致性能不佳。铅基钙钛矿的出色光学性能NC由独特的3D钙钛矿结构和ns2电子轨道,使其具有优异的电荷载流子行为。同时,几种双钙钛矿纳米晶体 3D结构取得了一些进展。但是有两个问题仍然存在。一种是开发更新颖的双纳米晶体来配合设备的应用;另一种是使用高精度光谱探索更深层次的激发态动力学。因此,更有效的合成技术改造和更深刻的载流子动力学研究是目前最有效的方法,这可提高无铅钙钛矿纳米晶体的应用前景。 研究基础 在前期的研究中,团队在钙钛矿光电材料设计与机理研究方面取得了一系列的原创性成果。前期我们团队通过离子掺杂诱导相转变,从非活性相转变为活性相,使得发光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在认识到晶型对发光调控的重要影响后,我们进一步地通过离子掺杂控制晶格变形程度进而调控发光峰的宽度,可以在实现高发光效率的同时随意控制发光峰宽度的窄化和拓宽(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.);最后我们为了开发多手段实现构象调控,我们通过引入不同的左右旋手性基团,从而实现手性的传递和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究进展 在这项工作中,赵广久团队创新地开发了高效光致发光钠铋双钙钛矿Cs2NaBiX6(X = Cl,Br)纳米晶体。该团队通过离子掺杂控制晶格畸变,促进自陷态激子的捕获,实现了超快的热载流子弛豫;同时,DFT理论计算分析表明离子掺杂后的晶体的能带结构从间接带隙转变为直接带隙,促进了电子空穴的辐射复合;此外离子掺杂也降低了晶体的体相缺陷,减少了缺陷产生的非辐射复合。以上三者的贡献综合作用从而大幅度促进了光致发光产率的提升,结果离子掺杂后的双钙钛矿Cs2NaBiCl6 NCs可显示约16%的明亮宽带光致发光PLQY,高于迄今为止报告的单组分钙钛矿发光材料(2-10%)。我们的研究为未来的新材料的开发和应用提供了指导。
天津大学 2021-02-01
非铅Cs2NaBiX6双钙钛矿纳米晶的高效光致发光动力学
项目成果/简介:近日,天津大学赵广久教授团队在钙钛矿材料的激发态化学机制研究方面取得突破性进展。相关研究成果发表在《Chemical Engineering Journal》(IF: 10.65)上。该团队首次合成了一种新型非铅双钙钛矿材料,并调控晶格畸变,调控了激发态载流子动力学,从而显著促进了光致发光量子产率的提升,对进一步的材料开发和应用有很强的指导意义。 研究背景 在过去的十年中,关于钙钛矿材料的开发和应用一直在光伏电池和发光领域得到了极大的发展。钙钛矿纳米晶体的与其块状材料相比,具有许多优势,例如钙钛矿纳米晶具有高的光致发光量子产率,颜色可调,同时易于大规模制备柔性器件。因此,卤化钙钛矿纳米晶体已成为研究人员的重要研究对象。 不幸的是,铅的毒性限制了卤化铅的进一步应用钙钛矿纳米晶体。最近报道了一些无铅钙钛矿纳米晶体的合成,但是其很难构造3D的钙钛矿结构,导致性能不佳。铅基钙钛矿的出色光学性能NC由独特的3D钙钛矿结构和ns2电子轨道,使其具有优异的电荷载流子行为。同时,几种双钙钛矿纳米晶体 3D结构取得了一些进展。但是有两个问题仍然存在。一种是开发更新颖的双纳米晶体来配合设备的应用;另一种是使用高精度光谱探索更深层次的激发态动力学。因此,更有效的合成技术改造和更深刻的载流子动力学研究是目前最有效的方法,这可提高无铅钙钛矿纳米晶体的应用前景。 研究基础 在前期的研究中,团队在钙钛矿光电材料设计与机理研究方面取得了一系列的原创性成果。前期我们团队通过离子掺杂诱导相转变,从非活性相转变为活性相,使得发光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在认识到晶型对发光调控的重要影响后,我们进一步地通过离子掺杂控制晶格变形程度进而调控发光峰的宽度,可以在实现高发光效率的同时随意控制发光峰宽度的窄化和拓宽(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.);最后我们为了开发多手段实现构象调控,我们通过引入不同的左右旋手性基团,从而实现手性的传递和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究进展 在这项工作中,赵广久团队创新地开发了高效光致发光钠铋双钙钛矿Cs2NaBiX6(X = Cl,Br)纳米晶体。该团队通过离子掺杂控制晶格畸变,促进自陷态激子的捕获,实现了超快的热载流子弛豫;同时,DFT理论计算分析表明离子掺杂后的晶体的能带结构从间接带隙转变为直接带隙,促进了电子空穴的辐射复合;此外离子掺杂也降低了晶体的体相缺陷,减少了缺陷产生的非辐射复合。以上三者的贡献综合作用从而大幅度促进了光致发光产率的提升,结果离子掺杂后的双钙钛矿Cs2NaBiCl6 NCs可显示约16%的明亮宽带光致发光PLQY,高于迄今为止报告的单组分钙钛矿发光材料(2-10%)。我们的研究为未来的新材料的开发和应用提供了指导。
天津大学 2021-04-11
一种具有共振隧穿结构电子阻挡层的发光二极管
本发明公开了一种具有共振隧穿结构电子阻挡层的发光二极管,包括:由下而上依次设置的衬底、n型氮化物层、多量子阱层、电子阻挡层、p型氮化物层、p型氮化物欧姆接触层,所述n型氮化物层上设置的n型电极和所述p型氮化物层上设置的p型电极;其中电子阻挡层由由下而上依次设置的p型掺杂氮化物势垒层,非掺杂氮化物势阱层、利用共振隧穿效应增大空穴透过率的非掺杂势垒层联合
东南大学 2021-04-14
一种具有双掺杂多量子阱结构的紫外发光二极管
本发明公开了一种具有双掺杂多量子阱结构的紫外发光二极管,包括:由下至上依次设置的衬底,AlN中间层、非掺杂AlGaN缓冲层、n型AlGaN层、双掺杂的AlxGa1?xN/AlyGa1?yN多量子阱有源区、AlzGa1?zN电子阻挡层,其中z>y>x,p型AlGaN层和透明导电层,在n型AlGaN层和透明导电层上分别设置的n型欧姆电极和p型
东南大学 2021-04-14
粉煤成型及催化热解-活化耦合多联产技术
煤是一种廉价的、使用量最大的、短期内无法替代的能源。随着机械化采煤技术的普及,煤炭在开采过程中的块煤率降低,粉煤、末煤率却高达 40~60% 以上。粉煤与块煤的价格相差甚远,如不加以合理利用,会给煤炭企业带来较大的经济损失。西安科技大学化学与化工学院周安宁教授带领的科研团队针对这一现状及粉煤热解加工利用难题,成功开发了新型粉煤成型技术及连续式梯级热解 - 活化耦合多联产移动床(自有专利技术),在实现粉煤热解加工利用的同时,多联产兰炭(或高附加值的活性炭)和氢气。相关的研究成果已申请发明专利 2 项,发表论文 10 余篇。目前该成果已进入中试开发阶段。
西安科技大学 2021-04-11
腈水解酶催化制备亚氨基二乙酸项目
亚氨基二乙酸(IDA)是生产除草剂草甘膦的重要中间体。它也被用于生产新型两性铬络合 品红染料、漂白活化剂、顺铂类抗癌药物等。目前生产亚氨基二乙酸主要有化学合成法和生物 合成法。利用高效、高酶活、稳定的产腈水解酶生产亚氨基二乙酸,符合绿色化学的发展方 向,有着化学方法无可比拟的优越性。本项目筛选到一株高效、高酶活、稳定的产腈水解酶的 菌株,一步水解得到所需的亚氨基二乙酸。 本项目通过筛选适合的菌株、对菌株发酵优化以及整个催化过程的优化,最后分离纯化得 到亚氨基二乙酸。整个反应过程条件温和、操作简单、无副产物产生。
华东理工大学 2021-04-11
固定源烟气处理稀土催化材料的应用与开发
"本成果主要依托国家“863”计划(课题名称:固定源烟气处理稀土催化材料的应用与开发,课题编号:2015AA03A401),由南京大学,石河子大学,新疆天富集团有限责任公司三家单位共同研发完成。南京大学董林教授为项目负责人。 董林教授团队长期以来致力于稀土基催化剂的制备科学和表面物理化学性质研究以及有关大气分子污染物的吸附、催化消除方面的应用技术探索。基于前期相关工作积累,成功开发出了低温稀土铈基催化剂配方。 经石河子大学的工业放大及新疆天富南热电有限公司的侧线运行,该配方可以满足在100 ℃运行3000 h以上的寿命及稳定性测试,脱硝效率达55 %以上,并且通过了2000 m3/h级侧线验证(图1)。 该项技术的试验成功,填补了我国在超低温(100 oC)脱硝领域的空白,为燃煤烟气高效除尘脱硫脱硝提供了一条新的技术途径。 同时,通过课题的实施,还达到了去除“白烟”的效果,实现了能源利用和环境保护“一体化”,满足了国家对大气环境保护的实际需要。 随着燃煤电厂尾端烟气脱硝工艺的实施,不仅解决了氮氧化物超低温催化消除的问题,而且符合国家当前“超洁净”排放的趋势,有望在各大电厂及工业窑炉等推广使用。 经石河子大学的工业放大及新疆天富南热电有限公司的侧线运行,该配方可以满足在100 ℃运行3000 h以上的寿命及稳定性测试,脱硝效率达55 %以上,并且通过了2000 m3/h级侧线验证。该项技术的试验成功,填补了我国在超低温(100 oC)脱硝领域的空白,为燃煤烟气高效除尘脱硫脱硝提供了一条新的技术途径。 同时,通过课题的实施,还达到了去除“白烟”的效果,实现了能源利用和环境保护“一体化”,满足了国家对大气环境保护的实际需要。 随着燃煤电厂尾端烟气脱硝工艺的实施,不仅解决了氮氧化物超低温催化消除的问题,而且符合国家当前“超洁净”排放的趋势,有望在各大电厂及工业窑炉等推广使用。 经过国家“十五”和“十一五”的多年攻关,我国除尘和脱硫技术已相对成熟,但是关于氮氧化物治理方面的研究工作起步较晚,目前仍面临诸多挑战,特别是超低温条件(100-150 oC)下的脱硝技术。 基于国家当前严峻的大气环境污染现状及燃煤电厂在现有烟气处理运行模式下遇到的种种问题,我们创新性地提出了“除尘-脱硫-低温脱硝”技术路线(图2),即在电厂原有设备的尾端进行烟气脱硝处理。 与传统脱硝技术路线相比,本项目的研究成果具有以下显著特点: 1. 采用了新型工艺路线 传统燃煤电厂烟气处理多采用“脱硝-除尘-脱硫”的工艺路线(图2上)。这一路线能够很好地利用高温烟气,但催化剂寿命受制于粉尘的冲刷,通常只能稳定运行2-3年。 本课题采用“除尘-脱硫-低温脱硝”的技术路线(图2下),即在电厂原有设备的尾端进行烟气脱硝处理,既可以作为氮氧化物“超洁净”排放的有效保障,也可以作为脱硝工艺的新技术路线使用。 同时,由于烟气经过前期除尘和脱硫后,干扰组分(粉尘、SO2和碱重金属等)极大减少,这有利于催化剂长时间稳定运行。 2. 开发低温稀土基超低温脱硝催化剂填补了国内外研究领域空白 目前,我们开发的超低温脱硝催化剂经2000 m3/h级烟气流量侧线试验后,已连续稳定运行3000 h以上,脱硝效率保持在55 %以上,远远低于目前已有工业应用报道的脱硝催化剂温度(如,荷兰壳牌公司生产的TiO2-V2O5催化剂工作温度最低,为140 oC),进一步拓展了脱硝催化剂的最低工作温度区间(图3)。
南京大学 2021-04-10
乙炔氢氯化制氯乙烯Au基催化剂
"氯乙烯(VCM)主要用于合成聚氯乙烯树脂(PVC)。目前我国氯乙烯生产主要通过乙炔法生产。然而,乙炔法一直采用剧毒的氯化汞催化剂,严重制约着乙炔法的可持续发展。Au催化剂被众多研究者认为是最有可能工业化的非汞催化剂。本研究制备了一种促进型Au基催化剂,结果表明该催化剂对Au活性物种的失活、催化剂载体表面的积碳消除作用有明显的促进效应。稳定性考评结果显示,在工业条件下,氯乙烯选择性为100%,预估寿命超过3000 h。相关研究结果已申请多项中国专利。 项目已完成实验室小试和催化剂组成,载体等参数的优化和催化剂放大制备。拟应用于全国层面的氯碱行业替代剧毒氯化汞催化剂,即煤基乙炔氢氯化合成氯乙烯单体过程中的关键催化剂,在不改变原有乙炔氢氯化工业反应条件前体下仅替换现有氯化汞催化剂即可,具有较好的社会效益。"
厦门大学 2021-04-10
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