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中国科学技术大学研制出二氧化碳电还原高效催化剂
近日,中国科学技术大学高敏锐教授课题组和俞书宏院士团队,设计了系列具有“富集”效应的纳米催化剂,结合流动电解池的合理设计,成功实现了二氧化碳到目标产物的高选择性转化。相关工作在线发表于近期的《德国应用化学》和《美国化学会志》。二氧化碳转化技术不仅能够降低大气中的二氧化碳浓度,同时还可以得到诸多高附加值的碳基燃料。在现有的各种二氧化碳转化技术中,电催化二氧化碳还原技术具有可在常温常压下进行、能够实现人为闭合碳循环等优点,成为一种具有应用前景的方法。当前,通过更高效催化剂的理性设计与可控合成,实现二氧化碳电还原技术走向工业化应用成为研究重点与难点。研究人员使用简单的微波热合成,通过反应参数调节,成功制备了3种具有不同尖端曲率半径的硫化镉纳米结构。模拟表明这种半导体材料尖端曲率半径减小会引起尖端附近的电场强度增大,从而增强钾离子在电极附近的富集。流动电解池测试表明,这种催化剂性能大大优于其他过渡金属硫属化物电催化剂。除了利用纳米多针尖的“近邻效应”实现对目标离子的富集外,研究团队进一步提出利用纳米空腔的“限域效应”来富集反应中间体,实现二氧化碳到多碳燃料的高效率转化。以上研究表明二氧化碳电还原反应中催化剂纳米结构设计对催化性能的重要影响,纳米尺度“富集效应”可有效增强关键中间体的吸附,从而推动反应高效率运行。这种新的设计理念为今后相关电催化剂的设计和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中国科学技术大学 2021-04-11
降解对比抑制:开发靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子
4月22日,饶燏课题组与武汉大学宋保亮课题组合作在《药物化学杂志》(Journal of Medicinal Chemistry)发表题为“降解对比抑制:开发靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子”(Degradation Versus Inhibition: Development of Proteolysis-Targeting Chimeras for Overcoming Statin-Induced Compensatory Upregulation of 3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)的研究论文。HMGCR(3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)是胆固醇( cholesterol)合成途径中的限速酶,并且是经典的治疗血脂异常的药物靶点。它的抑制剂( statin,他汀类化合物)如阿伐他汀(atorvastatin,立普妥®,辉瑞)在临床被用于预防和治疗心血管疾病,并取得了极大的成功。但是有相当一部分人对他汀类药物不耐受,比如会发生骨骼肌损伤等较为严重的副作用,这有可能与服用他汀类药物后体内通过负反馈调节导致HMGCR补偿性表达升高有关。因而在该工作中,研究人员利用蛋白靶向降解嵌合体(Proteolysis-Targeting Chimera, PROTAC)的技术,对HMGCR在进行降解而起到抑制胆固醇合成作用的同时可以避免HMGCR的高表达,从而有望降低副作用。 图1.抑制剂与PROTAC对HMGCR的影响 在该工作中,研究人员首先筛选出SRD15细胞系作为细胞测试的基础,然后基于HMGCR的配体阿伐他汀和E3链接酶CRBN的配体泊马渡胺进行了一系列的构效关系研究,发现化合物P22A作为PROTAC具有较好地降解活性(DC50~100 nM)。相比之下,抑制剂阿伐他汀对HMGCR引起了明显的上调作用(图1)。 图2.抑制剂和PROTAC对LDLR和胆固醇的影响 接下来,研究人员通过一系列的生化和细胞生物学实验证实了PROTAC通过泛素-蛋白酶体系统发挥作用的机制;通过蛋白组学的研究发现抑制剂和PROTAC引起的组学应答也有很大不同。抑制剂和PROTAC对胆固醇合成抑制和通过SREBP通路引起的低密度脂蛋白受体(LDLR)表达水平上调的能力相当(图2)。 HMGCR是位于内质网上的八次跨膜蛋白, PROTAC对此类蛋白的降解能力往往有限,该工作首次证明利用PROTAC技术对内质网蛋白进行降解的可行性。另外,靶蛋白上调的现象还出现在很多其它的抑制剂中,该工作展示了面对此种情况时是PROTAC一个很好的应用场景。 宋保亮课题组博士生李美欣和饶燏组博士后杨毅庆为本工作共同第一作者,饶燏和宋保亮课题组罗婕为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、清华-北大生命联合中心以及中国博士后基金的大力支持。 原文链接: https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jmedchem.0c00339
清华大学 2021-04-11
关于“靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子”的研究成果
4月22日,清华大学药学院饶燏课题组与武汉大学宋保亮课题组合作在《药物化学杂志》(Journal of Medicinal Chemistry)发表题为“降解对比抑制:开发靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子”(Degradation Versus Inhibition: Development of Proteolysis-Targeting Chimeras for Overcoming Statin-Induced Compensatory Upregulation of 3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)的研究论文。HMGCR(3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)是胆固醇(cholesterol)合成途径中的限速酶,并且是经典的治疗血脂异常的药物靶点。它的抑制剂(statin,他汀类化合物)如阿伐他汀(atorvastatin,立普妥®,辉瑞)在临床被用于预防和治疗心血管疾病,并取得了极大的成功。但是有相当一部分人对他汀类药物不耐受,比如会发生骨骼肌损伤等较为严重的副作用,这有可能与服用他汀类药物后体内通过负反馈调节导致HMGCR补偿性表达升高有关。因而在该工作中,研究人员利用蛋白靶向降解嵌合体(Proteolysis-Targeting Chimera, PROTAC)的技术,对HMGCR在进行降解而起到抑制胆固醇合成作用的同时可以避免HMGCR的高表达,从而有望降低副作用。图1.抑制剂与PROTAC对HMGCR的影响在该工作中,研究人员首先筛选出SRD15细胞系作为细胞测试的基础,然后基于HMGCR的配体阿伐他汀和E3链接酶CRBN的配体泊马渡胺进行了一系列的构效关系研究,发现化合物P22A作为PROTAC具有较好地降解活性(DC50~100 nM)。相比之下,抑制剂阿伐他汀对HMGCR引起了明显的上调作用(图1)。图2.抑制剂和PROTAC对LDLR和胆固醇的影响接下来,研究人员通过一系列的生化和细胞生物学实验证实了PROTAC通过泛素-蛋白酶体系统发挥作用的机制;通过蛋白组学的研究发现抑制剂和PROTAC引起的组学应答也有很大不同。抑制剂和PROTAC对胆固醇合成抑制和通过SREBP通路引起的低密度脂蛋白受体(LDLR)表达水平上调的能力相当(图2)。HMGCR是位于内质网上的八次跨膜蛋白, PROTAC对此类蛋白的降解能力往往有限,该工作首次证明利用PROTAC技术对内质网蛋白进行降解的可行性。另外,靶蛋白上调的现象还出现在很多其它的抑制剂中,该工作展示了面对此种情况时是PROTAC一个很好的应用场景。宋保亮课题组博士生李美欣和饶燏组博士后杨毅庆为本工作共同第一作者,饶燏和宋保亮课题组罗婕为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、清华-北大生命联合中心以及中国博士后基金的大力支持。原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jmedchem.0c00339
清华大学 2021-04-11
用于检测卡巴氧和喹赛多代谢产物的单克隆抗体及酶联免疫技术和试剂盒
该技术研制了一种能识别多种卡巴氧和喹赛多代谢产物的特异性单克隆抗体和一种用于检测卡巴氧和喹赛多代谢产物的酶联免疫方法及试剂盒。与现有技术相比,本成果制备的单克隆抗体可以同时识别脱二氧卡巴氧、脱二氧喹赛多和N4-脱一氧喹赛多,而且具有较高的灵敏度和特异性。建立的ELISA技术和试剂盒能同时检测卡巴氧和喹赛多代谢产物在肉类食物中的残留,具有检测效率和灵敏度高,精密度和准确度好等优点。 现已发展了多种用于检测该类药物残留技术,在这些残留分析技术中,由于其所需仪器昂贵、操作复杂、检测费用高,而不利于大批量样品的筛选及现场检测。目前,针对喹噁啉类脱二氧代谢物的检测技术鲜有报道,所以建立一种特异性较好、灵敏度较高的单克隆抗体以检测动物体内或肉类食物中卡巴氧和喹赛多代谢产物显得十分必要。 成果完成时间:2017年
华中农业大学 2021-01-12
分子催化剂通过多米诺途径实现二氧化碳至甲醇的电还原转化
研究团队发现,分子催化剂转化效率低下的关键原因在于分子导电能力弱以及分子的聚集效应。凭借团队内化学与材料学等多学科的交叉背景,经过数年的前期研究工作,团队发现将酞菁钴分子(CoPc)与碳纳米管(CNT)复合能使分子在CNT壁上分散,从而克服CoPc分子聚集以及不导电的问题,大大提高CO
南方科技大学 2021-04-14
氧化石墨烯/酞菁纳米棒复合杂化材料用于可见光催化剂还原六价铬
六价铬对人体具有慢性毒害,可以通过消化道、呼吸道、皮肤和粘膜侵入人体,主要积聚在人体内的肝、肾和内分泌腺中。六价铬有强氧化作用,所以慢性中毒往往以局部损害开始,逐渐发展到不可救药。通过光催化可实现六价铬还原为无毒害的三价铬。现有光催化剂多数只能利用紫外光区域,催化性能较低。酞菁在可见光区域具有良好吸收效果,通过利用八甲基取代的酞菁铜纳米棒与氧化石墨烯制备复合材料,可以有效提高光催化剂的光谱吸收范围,实现太阳能的充分利用,同时加快电荷传输,实现在水溶液中高效还原六价铬,在日常太阳光照下两小时内降解97%的水中的六价铬。
南方科技大学 2021-04-13
基于DED增材制造的喷射成形7xxx系合金粉末副产物回收再利用方法及其应用
本发明公开了一种基于DED增材制造的喷射成形7xxx系合金粉末副产物回收再利用方法及其应用,属于材料制备技术领域,包括喷射成形7xxx系铝合金粉末副产物多级筛分、干燥处理、混粉、DED激光增材制造和热处理;本发明的方法将喷射成形过程中产生的7xxx系废粉转变为用于增材制造高附加值的粉体,既降低铝粉制备能源损耗和生产成本、又减少了喷射成形铝粉副产物的环境污染,利用该方法制备的合金块体抗拉强度可达487±23MPa,延伸率达5.8±0.1%,合金致密度至少99.14%,合金时效后峰值硬度至少171HV<subgt;0.2</subgt。
南京工业大学 2021-01-12
一种用于发动机尾气中的银掺杂钙镁复合储存还原催化剂及其制备方法和应用
本发明提供了一种用于发动机尾气中的银掺杂钙镁复合储存还原催化剂及其制备方法和应用,本发明以ZSM‑5分子筛颗粒为载体,以可溶性镧盐和银盐为原料,碱性溶液为共沉淀剂,将La与Ag负载于分子筛颗粒表面,焙烧得到负载第一层的催化剂;将该催化剂置于溶解了氢氧化钙和氢氧化镁的丙三醇溶液中,向溶液内滴入氨水再加入硫醛或硫脲等有机物,将Ca、Mg和S负载于已负载有第一层催化剂颗粒的表面,干燥后得负载有两层活性组分的催化剂颗粒。所述催化剂可同时存储尾气中的硫氧化物和氮氧化物气体,可解决传统氮氧化物存储催化剂价格偏高、于含硫尾气中脱氮效率下降较快等技术问题,且本发明合成工艺简单,缩短合成周期,降低生产成本。
青岛农业大学 2021-04-11
一种利用钴掺杂磁性氧化还原石墨烯协同过硫酸盐去除水中内分泌干扰物的方法
一种利用钴掺杂磁性氧化还原石墨烯协同过硫酸盐去除水中内分泌干扰物的方法,它涉及一种去除水中内分泌干扰物的方法。本发明的目的是要解决现有去除水中内分泌干扰物的方法去除效果差,成本高和产生有毒副产物的问题。方法:一、将过硫酸盐与预处理的水混合;二、调节反应pH值;三、制备钴掺杂磁性氧化还原石墨烯;四、投加钴掺杂磁性氧化还原石墨烯;五、采用外磁场分离钴掺杂磁性氧化还原石墨烯,即完成一种利用钴掺杂磁性氧化还原石墨烯协同过硫酸盐去除水中内分泌干扰物的方法。使用本发明的方法去除水中内分泌干扰物的去除率可达88%~95%。本发明可以去除水中残余内分泌干扰物。
四川大学 2016-09-13
斜生纤孔菌3-羟基-3-甲基戊二酰辅酶A还原酶基因及其编码的蛋白质和应用
本发明公开了一种斜生纤孔菌3-羟基-3-甲基戊二酰辅酶A还原酶基因及其编码的蛋白质与用途,本发明所提供的鲨烯合酶基因具有SEQ ID NO.1所示的核苷酸序列或者添加、取代、插入或缺失一个或多个核苷酸的同源序列或其等位基因及其衍生的核苷酸序列。所示基因编码的蛋白质具有SEQ ID NO.2所示的氨基酸序列或者添加、取代、插入或缺失一个或多个氨基酸的同源序列。本发明提供的3-羟基-3-甲基戊二酰辅酶A还原酶基因可以通过基因工程技术提高斜生纤孔菌中桦褐孔菌醇的含量,可用于利用转基因技术来提高斜生纤孔菌中桦褐孔菌醇含量的研究和产业化中。而这些次生代谢产物在临床上具有巨大的应用价值,对保护人民的健康生长有所帮助。因而本发明具有很大的应用前景。
江苏师范大学 2021-04-11
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