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金属氧化物半导体基等离激元学研究取得突破性进展
在传统贵金属(金、银等)之外发掘出具有高性能等离激元效应的非金属新材料,是当前等离激元学基础研究及应用研发的一个热点与难点。金属氧化物半导体材料具有丰富可调的光、电、热、磁等性质,对其采取氢化处理可有效修饰其电子结构,从而获得丰富可调的等离激元效应;此处的一个关键性挑战在于如何显著提高金属氧化物半导体材料内禀的低自由载流子浓度。基于该研究团队新近发展的、理论模拟计算指导下的电子-质子协同掺氢策略,在本工作中研究人员采用简便易行的金属-酸溶液原位联合处理方法实现了金属氧化物MoO3半导体材料在温和条件下的可控加氢(即实现了“本征半导体→准金属”的可控相变),从而突破性地大幅提升了该材料中的自由载流子浓度。研究表明,氢化后的MoO3材料中自由电子浓度与贵金属相当(譬如H1.68MoO3:~1021cm-3;Au/Ag:~1022cm-3),这使得该材料的等离激元共振响应从近红外区移至可见光区,且兼具强增益及可调性。结合第一性原理模拟计算和以超快光谱为主的多种物性表征,研究人员进一步揭示出该协同掺氢所导致的准金属能带结构及相应的等离激元动力学性质。作为效果验证,研究人员在一系列表面增强拉曼光谱(SERS)实验中证实该材料表面等离激元局域强场可使吸附的罗丹明6G染料分子的SERS增强因子高达1.1×107(相较于一般半导体的104⁓5和贵金属的107⁓8),检测灵敏限低至纳摩量级(1×10-9mol L-1)。 这项工作创新性地发展出一种调控非金属半导体材料系统中自由载流子浓度的一般性策略,不仅低成本地实现了具有强且可调的等离激元效应的准金属相材料,而且显著地拓宽了半导体材料物化性质的可变范围,为新型金属氧化物功能材料的设计提供了崭新的思路和指导。
中国科学技术大学 2021-02-01
金钟团队在高倍率镁二次电池正极材料领域取得新进展
金属镁可以用于二次电池的负极材料,具有资源丰富、环境友好、理论体积容量高、镁沉积/溶解过程不易形成枝晶等优点,在大规模储能体系中具有很大的应用潜力。然而,由于二价镁离子的电荷半径比大、极化率高,导致其与常规储镁正极材料中的晶格阴离子之间发生强的静电相互作用,阻碍Mg2+离子在正极活性材料中的嵌入和扩散动力学,导致充放电速度缓慢。因此,镁二次电池非常欠缺高性能的正极材料,严重阻碍了该领域的研究发展与应用。 近日,南京大学化学化工学院、介观化学教育部重点实验室、江苏省先进有机材料重点实验室金钟教授带领的“清洁能源材料与器件机制”研究团队研发了基于一种特殊的置换反应机制、非化学计量比的立方相硒化铜,用于高倍率的镁二次电池正极材料。以该硒化铜为正极、金属镁为负极组装的镁电池能够在100 mA g-1下表现出222 mAh g-1的最大放电比容量,在1000 mA g-1大电流密度下放电比容量仍可达155 mAh g-1,此外,在1000 mA g-1大电流密度下,电池循环500次之后,容量保持率约为84.3%。 该团队通过简单的一步溶剂热法合成了一种高结晶度的非化学计量比的立方相Cu2-xSe纳米片(图1)。以Cu2-xSe为正极组装镁电池在100 mA g-1下循环25次后,放电比容量达到最大222 mAh g-1,在300、500和1000 mA g-1下,放电比容量分别可保持为182、166和155 mAh g-1,表现出优异的倍率性能(图2)。此外,该工作从正极和负极两方面对电池经历较长的活化过程给予了一定的解释(图2f)。具体而言,随着Mg2+的嵌入和脱出,Cu2-xSe电极材料的尺寸会逐渐减小,而适当减小活性材料的尺寸可以有效地缩短Mg2+的扩散路径,便于活性材料与电解液充分接触,从而使容量增加。对于Mg负极来说,电解液中具有腐蚀性的氯离子会腐蚀Mg负极表面的氧化物等钝化层,从而使Mg负极表面暴露出更多具有活性的金属镁表面,从而利于容量的提升和稳定。最后,通过非原位表征技术(包括XRD、XPS、TEM和EDX等)对不同充/放电状态的电极片进行详细表征,实验结果表明非计量比Cu2-xSe正极材料的储镁机制为一种特殊的镁/铜离子置换反应。该研究为基于可逆离子置换反应机制的新型高性能多价离子电池电极材料的设计提供了新的思路。
南京大学 2021-02-01
东南大学熊仁根教授团队在分子铁电科学领域取得新进展
东南大学化学化工学院熊仁根教授团队首次提出并利用全氟取代策略成功设计合成了二维杂化钙钛矿铁电体(全氟苄胺)2PbBr4。相关成果以“Two-Dimensional Hybrid Perovskite Ferroelectric Induced by Perfluorinated Substitution”为题在线发表在化学领域国际顶级期刊Journal of the American Chemical Society(《美国化学会会志》)上。东南大学为唯一通讯单位和完成单位,化学化工学院博士生张含悦为论文第一作者。这是在“东南大学十大科学与技术问题”启动培育基金的持续资助下,以及东南大学化学化工学院江苏省“分子铁电科学与应用”重点实验室研究团队所建立的“铁电化学”学科基础上,熊仁根教授团队取得的又一重大阶段性进展。 此前,团队通过单氟取代和双氟取代策略成功设计了多种性能优异的分子铁电体,并伴有许多有趣的物理现象如涡旋畴、窄带隙、热致变色、铁电光伏效应等。然而,对于具有苯环的刚性结构而言,此前的氟取代策略并不令人满意。在先前报道中,以(苄胺)2PbCl4为母体在苯环上不同位置实施单氟取代策略得到的结果中,只有(2-氟苄胺)2PbCl4具有铁电性,而(3-氟苄胺)2PbCl4和(4-氟苄胺)2PbCl4则不是铁电体(J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 18334-18340)。在苯环上,单氟取代作用具有位置选择的局限性,即在正确的结构位置有选择地引入氟离子才有可能诱导铁电性,这存在着极大的随机性和偶然性。在此工作中,铁电体(2-氟苄胺)2PbBr4以及非铁电体(3-氟苄胺)2PbBr4(中心对称结构)和(4-氟苄胺)2PbBr4(中心对称结构)再次验证了单氟取代策略在刚性芳环结构上的局限性和不确定性。探究有效通用的方法实现分子铁电体的精确设计仍然是一个巨大的挑战。
东南大学 2021-02-01
金属氧化物半导体基等离激元学研究取得突破性进展
项目成果/简介:在传统贵金属(金、银等)之外发掘出具有高性能等离激元效应的非金属新材料,是当前等离激元学基础研究及应用研发的一个热点与难点。金属氧化物半导体材料具有丰富可调的光、电、热、磁等性质,对其采取氢化处理可有效修饰其电子结构,从而获得丰富可调的等离激元效应;此处的一个关键性挑战在于如何显著提高金属氧化物半导体材料内禀的低自由载流子浓度。基于该研究团队新近发展的、理论模拟计算指导下的电子-质子协同掺氢策略,在本工作中研究人员采用简便易行的金属-酸溶液原位联合处理方法实现了金属氧化物MoO3半导体材料在温和条件下的可控加氢(即实现了“本征半导体→准金属”的可控相变),从而突破性地大幅提升了该材料中的自由载流子浓度。研究表明,氢化后的MoO3材料中自由电子浓度与贵金属相当(譬如H1.68MoO3:~1021cm-3;Au/Ag:~1022cm-3),这使得该材料的等离激元共振响应从近红外区移至可见光区,且兼具强增益及可调性。结合第一性原理模拟计算和以超快光谱为主的多种物性表征,研究人员进一步揭示出该协同掺氢所导致的准金属能带结构及相应的等离激元动力学性质。作为效果验证,研究人员在一系列表面增强拉曼光谱(SERS)实验中证实该材料表面等离激元局域强场可使吸附的罗丹明6G染料分子的SERS增强因子高达1.1×107(相较于一般半导体的104⁓5和贵金属的107⁓8),检测灵敏限低至纳摩量级(1×10-9mol L-1)。 这项工作创新性地发展出一种调控非金属半导体材料系统中自由载流子浓度的一般性策略,不仅低成本地实现了具有强且可调的等离激元效应的准金属相材料,而且显著地拓宽了半导体材料物化性质的可变范围,为新型金属氧化物功能材料的设计提供了崭新的思路和指导。
中国科学技术大学 2021-04-11
在二维反铁材料MnPS3中磁振子输运的实验进展
量子材料科学中心韩伟课题组在二维磁性体系中展开工作并取得了重要进展,观测到了二维反铁磁体系中磁振子的长距离输运。MnPS3晶体是一种层状反铁磁材料,利用机械剥离手段得到了二维的MnPS3薄片。MnPS3薄片上制备了用于测量磁振子输运的非局域器件,器件结构如图A所示。器件左侧Pt电极通过热方法来注入磁振子,右侧Pt电极探测在二维MnPS3中扩散传输的磁振子。在二维反铁磁MnPS3中,实验上观测到了几微米的磁振子扩散长度。并且从图B中可以看出,随着注入端和探测端距离的增加,探测到的非局域信号表现出e指数衰减的形式,跟一维漂移扩散模型的理论模型一致。在此基础上,他们还系统研究了MnPS3厚度对磁振子弛豫性质的影响。随着MnPS3厚度从40nm降低至8nm,磁振子弛豫长度由4μm减小到1μm(图C),这可能是由较薄的MnPS3中较强的表面杂质散射效应导致的。 二维材料中的磁振子输运实现为二维磁性材料在磁振子电子学的应用与发展奠定了基础,也有望推动磁振子在量子尺度下的新颖量子物理性质研究。图:二维反铁磁体系中磁振子输运研究。(A)二维反铁磁MnPS3中的磁振子输运测量结构示意图。(B)自旋信号R_NL^*随电极间距的依赖关系,与理论预言的e指数衰减吻合。(C)磁振子弛豫长度随MnPS3厚度的依赖关系。
北京大学 2021-04-11
我校理学院曾红丽副教授在新冠基因研究方面取得重要进展
南京邮电大学理学院曾红丽副教授与合作者在新型冠状病毒SARS-CoV-2基因序列分析方面取得重要进展,预测了该病毒在自然选择过程中的适应性,指出并分析了该病毒在演化过程中存在的弱点,分析了相应综合医药开发应注意的关键基因位点。该成果以南京邮电大学为第一完成单位,于2020年11月17日在线发表于国际权威期刊美国国家科学院院刊(PNAS)上。 COVID-19疫情是由β-冠状病毒SARS-CoV-2引起的全球性公共卫生突发事件。各类数据库搜集了大量的且不断增加的高质量全基因组序列。本工作利用这些序列,研究其是否显示出病毒演化过程中上位性对适应性的影响。在具有高重组率的种群演化中,本工作创新性地发展和应用了统计物理学中的反Potts模型,来检测自然选择过程中的上位性影响。该工作为利用大量基因组序列来获取具有高重组率的病原体在演化过程中的弱点开辟了广阔前景。 该研究工作最终将新型冠状病毒的大约3万个基因位点浓缩为存在显著相互影响的8对基因位点(ORF3a和nsp2,nsp12和nsp6,ORF8和nsp4,以及基因nsp2,nsp13和nsp14),为寻找病毒病原体结合和重组过程中存在的弱点带来了希望,对开发临床治疗的综合靶向药物、研究病毒进入宿主后的发病机制有着很强的生物医学指导意义。 和其他许多疾病一样,针对COVID-19的潜在药物靶标的组合数量非常多。本研究工作不仅提供了哪些基因位点之间存在相互影响,并可以对其进行排名,从而进行更进一步详细研究。结合随机性检验,该研究工作最终预测了存在显著上位性的8对基因位点中,有3对涉及到与新冠肺炎的重症密切相关的病毒基因ORF3a。遗憾的是,目前关于针对ORF3a基因的临床靶向药物的报道还较为罕见,值得医药学研究人员在该方面加强研究。另外,本研究工作中预测的8对基因位点可作为实验生物学的原假设,以供生物学研究人员在此基础上设置相关微生物实验,研究新冠病毒进入人体后引起发病的机理。 此项研究工作由南京邮电大学与意大利的里雅斯特大学、古巴哈瓦那大学、瑞典哥德堡大学及瑞典皇家理工大学合作完成。曾红丽副教授的研究工作受到国家自然科学基金委(基金号11705097)、江苏省科学技术厅(基金号BK20170895)以及江苏省政府留学奖学金的大力支持。
南京邮电大学 2021-04-26
安徽大学天体物理团队在太阳暗条感应爆发研究领域取得新进展
项目成果/简介:我校物理与材料科学学院新组建的天体物理团队,与中国科学院国家天文台合作,在太阳暗条感应爆发研究领域取得新进展。 太阳暗条是悬浮于太阳高温稀薄大气中冷而密的等离子体。暗条爆发是触发太阳耀斑和日冕物质抛射等严重影响近地空间环境太阳爆发事件的重要诱因。多个暗条间的感应爆发是一种常见的暗条爆发形式,但是,由于高质量观测数据积累有限等客观条件的限制,对于此类暗条爆发完整过程的观测报道较为罕见,因此,相应的物理图像也难以获得直接的观测证据支持。近期,安徽大学物理与材料科学学院天体物理团队张军、宋志平、汪鹏和中国科学院国家天文台侯义军、李婷等人综合利用空基和地基太阳观测数据,并借助非线性无力场外推方法,对一个典型暗条感应爆发事件的完整物理过程进行了详细研究。从感应爆发发生前的磁场位型、发生时的观测特征和发生后的磁场重构等角度构建一个完备的演化证据链条,揭示了暗条感应爆发过程的完整物理图像,并指出发生在两个暗条上覆磁场间的外部磁重联及其造成的上覆磁场重构触发了暗条间的感应爆发。
安徽大学 2021-04-10
我国研究人员在光控增效型全肿瘤细胞疫苗方面取得新进展
在国家自然科学基金项目(T2225021)等的资助下,中国科学院过程工程研究所马光辉研究员、魏炜研究员团队与中国科学院大学田志远教授团队在光控增效型全肿瘤细胞疫苗方面取得新进展,研究成果以“创建全肿瘤细胞疫苗用于在近红外激光照射下按需操控肿瘤免疫应答(Generation of whole tumor cell vaccine for on-demand manipulation of immune responses against cancer under near-infrared laser irradiation)”为题,7月26日在线发表于《自然·通讯》(Nature Communications),论文链接:https://www.nature.com/articles/s41467-023-40207-y。
交叉科学部 2023-08-04
西安交通大学科研团队在环戊烷分子高效合成上取得重要进展
环戊烷结构广泛存在于天然产物及药物分子中,是小分子药物研发过程中出镜率很高的核心骨架之一。因此,如何方便、高效地合成多取代环戊烷分子一直是药物化学和有机合成领域的热点研究方向。
西安交通大学 2022-06-16
西南大学胡昌华廖国建教授团队在治疗耐药真菌感染领域获得重要进展
机制研究发现高浓度优选化合物MW5破坏真菌细胞膜并诱导细胞产生ROS进而导致细胞死亡,低浓度MW5能破坏药物外排泵MDR1功能,进而增加氟康唑胞内浓度进而逆转其耐药性。
西南大学 2022-06-10
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