合成气直接制备低碳烯烃
使用不添加助剂的 Fe5C2 催化剂,在光照和常压的条件下可使 CO 的转化率达到 50% ,在烃类产物中可以得到 56% 的低碳烯烃(烯 / 烷比高达 11 ), CO2 的选择性低至 18% ,且催化剂具有优异的循环稳定性。首先 Fe5C2 催化剂在整个太阳光谱中具有良好的光吸收,出色的光热效果(在光热条件下催化剂表面温度可以升到 ~500 oC )改变了催化剂 对产物的 选择性。相 比较 ,传统热催化转化合成气反应在 该 温度下,烷烃产物却以甲烷为主(选择性为 95% ), CO2 的选择性高达 36% ; 其次 Fe5C2 催化剂表面在光照条件下原位形成了微量 O 原子修饰的 Fe5C2-O 异质结构,该独特的结构 以及催化剂对光电吸收 促进烯烃 快速 脱附,避免其进一步加氢生成烷烃,从而提高烯烃的选择性。通过比较基态(热催化反应)和激发态(光催化反应)下烯烃和烷烃的吸附能量值,发现表面 O 原子可以 改变 Fe5C2 表面的局部电子结构和光学带隙,使反应更趋向于低碳烯烃的生成。
北京大学
2021-04-11