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非均相催化材料及及反应器设计开发
1. 高品质纳米钛白粉的研究及结构化成型纳米二氧化钛由于具有良好的化学稳定性、高比表面积、热稳定性、无毒性等特点,并易于与负载金属间产生SMSI效应,在催化工业中得到了广泛应用,诸如:火电厂尾气脱硝处理、VOCs(挥发性有机化合物)催化燃烧处理、柴油车尾气排放控制等。以火电厂的烟气脱硝SCR催化剂为例,纳米级钛白粉作为催化剂载体,占催化剂粉体的80‒90%,总成本的40‒50%,是SCR脱硝催化剂的重要组成。但是目前全球只有日本和欧洲的少数厂家可以生产高品级纳米钛白粉。在我国,目前应用于催化剂工业的纳米钛白粉尚未完全国产化,这是烟气SCR脱硝催化剂等环保催化剂的价格居高不下的主要原因之一。大多数国内SCR脱硝催化剂是通过引进技术、设备和纳米钛白粉粉体等原料,其后自行压缩制作蜂窝式、板式等催化剂,并没有完全掌握催化剂中所有成分的制作及依据不同燃料尾气进行配比的技术经验和诀窍。总体上说,SCR脱硝催化剂在国内基本还处于“来料加工”的状态(即使是国内市场份额较大的东方凯特瑞、无锡龙源等企业)。我们研究室通过探索钛白粉的物化性质、成型性及催化性能三者之间的关系,尝试从科学角度去构建适用于SCR脱硝催化剂等环保催化剂的纳米钛白粉的制备关键技术。进而在此基础上,制备高品级的纳米钛白粉,包括钨钛,硅钛,钒钛等一系列产品,达到国外同类产品技术水平。同时通过探讨不同因素在蜂窝状脱硝催化剂成型过程中的影响,制备工业级别的蜂窝状催化剂,从而最终改变目前国内烟道气脱硝催化剂尚处于的“来料加工”状态,掌握完全自主的知识产权。在研究中,我们采用改进的水热合成法,在较为温和的条件下(< 100°c的低温、常压下),以偏钛酸为原料出发,制备具有高比表面积和良好耐热稳定性的纳米钛白粉(图-1)。同时在制备钛白粉的过程中,充分考察浆料的ph值、杂质含量、助剂(钨、硅)等的添加、煅烧温度等对最终产品的影响。另一方面,在催化剂成型中,我们对添加剂种类、加入顺序、加入量和操作条件等对催化剂机械性能和活性等的影响进行了彻底的研究。在充分考虑泥团的酸碱,硬度,塑性等多种指标的前提下,采用独自的多段搅拌技术制备了蜂窝状催化剂(图-2)。在纳米钛白粉粉体及成型性研究的同时,我们对其作为载体或催化剂在脱硝、脱臭及光化学催化中的应用也开展了研究,例如电厂、大型锅炉、垃圾焚烧厂、船舶(新型轻质波纹板催化剂)等大型设备的烟气SCR脱硝催化剂、VOCs(挥发性有机化合物)催化燃烧催化剂等,以及小型工厂、自动车、民用等SCR脱硝、VOCs催化燃烧等。图-3为纳米氧化钛在VOCs催化燃烧中的应用,图-4为工业级火电厂脱硝用纳米氧化钛挤出型蜂窝状SCR催化剂,图-5为工业级柴油车尾气脱硝用涂层式蜂窝状催化剂。与商业钛白粉的耐热性对比(900°C 9 h in air)    不同掺杂物质对纳米氧化钛比表面积的影响图-1 高比表面积和良好耐热稳定性的新型纳米钛白粉2. 新型金属整体式催化剂载体(PCT专利WO2005/089939A1,日本专利2011-31162) 催化剂的活性组份、结构化载体和反应器三者集成化的思想,已成为当前催化领域重要的且被逐渐接受的新思维。从宏观尺度出发研制的具有结构化的整体式催化剂,由于糅合了催化剂设计和反应器设计,从而具有传质传热好、床层压降低、紧凑小型、工程放大简单等优点,有利于提高催化反应的活性和选择性等。在大气环保和催化燃烧等气固相反应中已得到广泛应用,在多相反应中也显示了巨大的潜力。但传统的涂层式整体式催化剂,因活性组分涂层与基材物性(堇青石或金属合金)的较大差异,使得涂层的粘附稳定性不高,易剥离的问题尚未得到完善解决。针对传统涂覆法制备的金属基体整体式催化剂(MMC)的活性涂层易剥离的瓶颈,以及近年来发展的非涂覆式MMC的比表面积小、孔道难以调控的缺点,我们利用多孔阳极氧化铝材料(PAA)的金属自生长氧化铝膜与金属基体间具有高度粘附性的特点,在保持其有序孔骨架结构的前提下,通过“阳极氧化-扩孔-水热反应-焙烧”的方法,对其孔道结构和化学特性进行改性修饰,制备一种具有大比表面积的新型非涂覆式MMC。在材料合成过程中,结合阳极氧化和扩孔处理对多孔膜的几何参数的调变,解析水热反应中拟薄水铝石层的形成机制以及由此带来的封孔效应,创新性地利用金属自生长和原位相变技术在MMC上实现大范围尺度可调的规则双孔道结构。在此基础之上,我们通过探索PAA催化剂的构效关系,获得既利于分散和反应又有利于扩散传质的孔道特征,发展了一套面向具体反应可控合成MMC的新方法。改性PAA膜与金属基材间紧密的一体化构造,实现了反应场上热量的快速供给与转移。高度可塑性的金属基材使得催化剂可以具有复杂的立体结构,确保了装置的低压损和小型化(图-6)。采用Al/Fe–Cr–Ni Alloy/Al覆层铝材制备的高温型PAA载体,实现了快速通电加热,从室温到1000°C仅需数秒,大幅提升了系统启动性和响应性(图-7)。另外,开发了金属中间扩散层技术和微小龟裂技术用于改善PAA膜在剧烈机械或热冲击下的韧性和稳定性,在40000次通电加热1000°C – 室温急冷的循环测试中,未发现PAA膜的剥落。在研究PAA载体的同时,对其在环保和新能源领域,尤其是对系统压损、启动性、热应答性/热耦合、轻质化及小型化等具有严格要求的体系中的应用,均开展了长期的研究,例如自动车尾气脱硝处理,VOCs/CO/NH3的催化燃烧,甲烷/甲醇/乙醇/DME/煤油的重整制氢等等。3. 贵金属替代型高效催化燃烧(含尾气污染的催化燃烧治理)目前在工业催化燃烧中,主要以贵金属为活性组分,多使用颗粒状充填反应器或堇青石蜂窝状反应器。主要问题是:① 贵金属催化剂性能优异,但价格昂贵;② 设备较为庞大,能量利用率低和运转费用过高,从而严重限制了向中小型企业的普及应用。贵金属替代催化剂和高效节能的紧凑型反应器的开发成为该领域的主要发展趋势。我们对于有机挥发性气体VOCs、CO及NH3的催化燃烧净化,使用多种类型的催化剂进行了研究。主要包括:传统的粒状负载催化剂、负载型改性PAA整体式催化剂、Bulk型复合金属氧化物催化剂、改性TiO2催化剂、含碳素的非贵金属催化剂等。目前为止,所开发的Bulk型Cu-Co系、Cu-Mn系、Fe-Mn系等催化剂,在芳香族(苯、甲苯、二甲苯)的燃烧上接近贵金属催化剂。在CO、NH3、乙酸乙酯、己烷等的燃烧上达到或超越贵金属催化剂(表-1)。当前,我们在整合PAA改性修饰技术和复合金属氧化物技术的基础之上,正在从事负载非贵金属的PAA催化燃烧催化剂的开发,并把它用于化工供热源及大气污染的燃烧治理(VOC、NH3、CO、HC等)。充分利用金属整体式催化剂在可塑性和传热性上的优异性能,通过合理的催化剂成型及反应器设计,提高放/吸热耦合性,实现高效节能和小型化的目的(诸如采用Multi-tube型、Wall-type型、多层同心圆等反应器设计,在平板状催化剂的两侧分别设置燃烧反应和换热介质)。同时,在结合金属整体式催化剂特性的基础之上,根据具体的用途对反应体系进行合理的工艺设计。例如对于低浓度大风量尾气的处理,采用“浓缩–燃烧”一体化设计,并在反应启动阶段采用通电启动催化反应(图-8)。图-8 大中小型VOCs催化氧化处理系统4. 多功能型重整制氢催化剂的研究 (日本专利2011-31162) 碳氢化合物的重整制氢主要用途为PEFC燃料电池的制氢及H2和CO化工原料的制备。但是由于重整制氢多为强吸热反应,反应体系对吸/放热的耦合有严格要求,另外PEFC制氢的启动性和小型化等也被较多地关注。2004年起,我们启动了多功能重整制氢催化剂的开发(甲烷、DME、甲醇、乙醇、煤油等),为降低催化剂成本,使用低价Ni为主要活性成分(图-9)。为解决镍催化剂中常出现的镍氧化、结焦、烧结等失活问题,在孔道控制的基础之上,通过Nickel Aluminate中间层及痕迹量贵金属添加等技术的开发,制备了具有较高寿命并且可以自活化•自复活的AAO镍催化剂。在与商业催化剂(SÜD–CHEMIE的RUA和FCR-4,新日本石油的RUA-2)的对比测试中,该催化剂表现出更加优异的性能。使用都市煤气13A为原料,3000h静态寿命测试及500回DSS模式测试(Daily startup and shutdown)均取得良好结果(图-10)。基于板式通电加热型PAA催化剂的水蒸气重整制氢的测试结果表明,采用阶段式通电加热,系统启动时间可从传统的外加热式的1h缩短为10min,从而为实现PEFC的快速启动提供了有力的技术保障。多用途是该催化剂的重要特点。除天然气的水蒸气重整之外,在甲醇、乙醇、灯油的水蒸气重整,甲烷直接部分氧化重整,甲烷二氧化碳重整等体系中均取得了良好结果。迄今为止,在非贵金属催化剂中,多功能型重整催化剂尚未见报道。目前的主要工作是:1) 催化剂的进一步改良优化;2) 以流程集成化和强化传热为目的,进行Multi-tube或Wall-type型反应器的设计(重整–燃烧一体化) (图-11);3) 整合非平衡式“CO2吸附–重整”一体化设计,超越CO的SHIFT反应的平衡限制,例如采用CO2吸附技术,或催化膜反应器等;3) 生物质原料(生物质甲醇、乙醇、甲烷等)的重整制氢,及CO2的重整等研究;5. 整体式催化剂的新用途在上述研究的基础之上,我们根植于材料化学工程国家重点实验室和化学工程与技术国家一级重点学科,进行跨专业跨学科的合作,充分发挥整体式催化剂的特点,逐步拓展其在能源和环保等领域中的应用,例如:1) 金属基催化剂的放电电极和催化反应效果的叠加2) 再生式环控生保系统二氧化碳的Sabatier反应3) 加氢、裂解、C1及C2合成4) 水污染治理上的应用5) 传统化工领域的技术革新,例如,在催化精馏中实现流道设计用的塔填料与反应用的催化剂的一体化构造,用以实现装置的小型化、降低床层压降以及解决催化精馏常出现的液泛等问题。
南京工业大学 2021-04-13
沥青路面功能材料开发及应用技术
提出采用微波辐射的方法对废胶粉进行表面活化处理来改善废胶粉改性沥青路用性能,研究确定了微波辐射废胶粉活化方法和最佳活化条件,提出了微波辐射废胶粉的最佳活化工艺,提高了废胶粉改性沥青的技术性能。该成果与 SBS 改性沥青性能相当,但可节约一半成本,既节约能源,又能保护环境。
扬州大学 2021-04-14
新型微波旋磁-介电复合陶瓷材料
针对当前各类电子信息元器件多功能化、高频化的趋势,特别是微波、毫米波60GHz载波通信的出现,所研发的新型微波旋磁-介电复合陶瓷材料能够在宽频段范围特别是微波频段内同时具有优良电磁性能与介电性能,并满足LTCC技术要求,是一种多功能电路板材料。研发的新型微波旋磁-介电复合陶瓷材料性能将达到先进水平,可以满足汽车、航空、航天等工业领域的需求,实现基于自主研发的微波磁介复合陶瓷材料及其相关器件的批量生产。项目的实施可以满足我国在运载火箭系统、卫星系统、导弹、神舟飞船、区域电子对抗系统中的微波通讯、功率放大器、发射机等微波集成电路中(MIC)等军事方面对无线通信天线的应用需求,从而填补我国在这一领域的技术空白,替代国外同类产品,改变我国目前面临的关键元器件受制于人的不利局面,具有巨大的战略价值和社会经济效应。本项目完成后,在微波磁介复合陶瓷材料技术方面具有独立的知识产权,降低我国在这一关键领域的对外依赖程度,同时将显著改善相关领域缺乏自主创新、具有高附加值的技术和产品的现状,形成示范性整体性产业化链条,提升产业地位。
电子科技大学 2021-04-10
微纳复合结构富锂锰基正极材料
"近年来,锂离子电池在智能电网、航空航天和军事储能等高能耗新能源领域的应用不断扩展,现有商用正极材料体系(包括层状结构的镍钴锰酸锂、尖晶石结构的锰酸锂和橄榄石结构的磷酸铁锂)的实际比容量已经接近各自的理论极限值,无法满足日益增长的能量密度需求。富锂锰基正极材料不仅具有高的比容量(250 mA h/g)和能量密度(1000 Wh/kg),而且其较低的钴和镍含量能够有效降低电池的成本。 本项目主要通过构筑缺陷来增强富锂锰基正极材料的电化学性能,实现高的首圈库伦效率、倍率性能和循环稳定性,提升富锂锰基正极材料整体性能,为其商业化应用打下基础。 "
厦门大学 2021-04-10
水处理材料磁性复合有机膨润土的制备方法
本发明公开了一种水处理材料磁性复合有机膨 润土的制备方法。方法的步骤如下:1)将干燥、粉碎过60-150 目筛的膨润土原土15-20g、7.8- 8.2gFeCl3和3.9- 4.1gFeSO4混合,加水到600- 700mL,将得到的悬浊液置于70-80℃的恒温水浴中,搅拌下 滴加5-6mol/L的NaOH溶液80-100mL,滴加完毕后继续搅 拌3-4小时;2)搅拌停止后,用蒸馏水清洗沉淀物3-5次, 110-120℃下烘3-4小时;3)烘干、碾磨后,加入400-600mL 浓度为2mmol/L-4mmol/L阳离子表面活性剂溶液中,搅拌5 -6小时,产物在室温下老化10-12小时,经多次洗涤过滤后, 在60~80℃下烘干,研磨,过60-100目筛,即可。本发明所 制得的磁性复合有机膨润土能够同时去除废水中的有机污染 物和酸根离子污染物,并具有非常好的沉降分离性能。可以在 废水处理领域中推广使用。
浙江大学 2021-04-11
复合型聚合物电解质材料
1 成果简介本发明涉及一种聚合物电解质材料及其制备方法,尤其是涉及一种可应用于新型高性能固态电池的能量存储、燃料电池的能量转换、化学传感器、电化学电容器等领域的复合型聚合物电解质材料及其制备方法。2 应用说明本发明的目的是提供一种电导率高、机械性能和热稳定性能好的复合型聚合物电解质材料。同时,本发明还提供一种工艺简单,适宜于工业化生产的聚合物电解质材料的制备方法。3 效益分析建设年产复合型聚合物电介质材料 1500 吨, 项目总投资 5000 万元。
清华大学 2021-04-13
片状CdS/BiOCl复合纳米材料及其制备方法
本发明公开了片状CdS/BiOCl复合纳米材料及其制备方法。将含适量硝酸铋的乙醇溶液和氯化钠水溶液混合,磁力搅拌10?20分钟,进行微波反应,获得BiOCl纳米粉。称取0.2g?BiOCl,加入到30mL含一定量醋酸镉水溶液中,超声分散15~20分钟,得分散液A;称取适量硫脲,加入30mL去离子水,溶解得溶液B;将溶液B加入到分散液A中,磁力搅拌10~20分钟,反应混合液置于家用微波炉中,设置低火档加热20分钟;反应结束后,自然冷却,抽滤干燥,即得本发明的片状CdS/BiOCl复合纳米材料。片状Cd
安徽建筑大学 2021-01-12
微纳复合结构富锂锰基正极材料
近年来,锂离子电池在智能电网、航空航天和军事储能等高能耗新能源领域的应用不断扩展,现有商用正极材料体系(包括层状结构的镍钴锰酸锂、尖晶石结构的锰酸锂和橄榄石结构的磷酸铁锂)的实际比容量已经接近各自的理论极限值,无法满足日益增长的能量密度需求。富锂锰基正极材料不仅具有高的比容量(250 mA h/g)和能量密度(1000 Wh/kg),而且其较低的钴和镍含量能够有效降低电池的成本。本项目主要通过构筑缺陷来增强富锂锰基正极材料的电化学性能,实现高的首圈库伦效率、倍率性
厦门大学 2021-01-12
新型纳米复合W-氧化物电极材料
W-氧化物电极材料(通常氧化物种类为ThO2,CeO2及La2O3等,含量为2%重量百分比)广泛应用于惰性气体保护电弧焊和等离子体焊接、切割、喷涂、熔炼等工业领域。在使用过程中,电极材料担负发射电子,维持电弧稳定燃烧的作用,同时还承受高能离子轰击和高烧蚀等恶劣服役条件。正是由于其重要地位,电极材料被誉为电弧等离子体发生器的"心脏"。采用先进特殊工艺开发的新
西安交通大学 2021-01-12
一种具备三维多孔结构的纳米二氧化钛-石墨烯复合材料制备方法及其产品
本发明公开了一种用于制备纳米二氧化钛-石墨烯复合材料的方法,包括:(a)向浓度为1-4mg/mL的氧化石墨烯溶液中加入二氧化钛纳米颗粒,其中氧化石墨烯与二氧化钛之间的重量比控制为10:1~1:10,并获得分散液;(b)将所获得的分散液置入反应釜中,在120-200℃的条件下执行水热反应2-12小时,然后经过冷冻干燥处理即得到具备三维多孔结构的纳米二氧化钛-石墨烯复合材料产品。本发明还公开了相应的复合材料产品及其特定用途。通过本发明,能够以简单、易于操作并适合大规模生产的方式来制备纳米二氧化钛-石墨烯复合材料产品,且其所制得的产品具备比表面积大的三维多孔结构,并尤其适用于制作超级电容器或用于执行环境污染处理。
华中科技大学 2021-01-12
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