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常温下对谷极化发光的高效调控

过渡金属硫化物（TMDCs）具有独特的谷自旋自由度可用于信息和传感等领域，是研发谷电子学微纳光电器件的重要材料。近年来，利用金属微纳结构（纳米线、纳米光栅、超表面等）调控TMDCs材料的谷偏振发射特性，实现了左旋/右旋光的空间方向选择性传播。然而，这些表面波导型微纳结构往往尺寸较大（＞1μm2），难以满足微型化和高度集成的器件设计需求。基于自上而下制备的纳米结构对比湿法生长的，通常其表面粗糙度大且品质因子低，因而要求在低温度环境下才能展现调制效果。获得常温下高效调控TMDCs谷偏振发射特性的微纳结构器件成为当前备受关注的研究热点之一。近期工作中，北京大学极端光学团队利用扫描探针操控组装纳米颗粒，形成复合杂化纳米结构体，先后实现了调控纳米颗粒散射光和荧光，达到单向性发射 [Laser & Photon. Rev. 9, 530(2015);10, 647 (2016)]。在最新的工作中，课题组将探针微纳操控方法引入到手性特征微纳结构体系研究中，实现超小型手性光学天线高效调制谷极化发光特性。实验上，研究团队利用扫描探针显微镜的针尖操控金纳米棒，组装制备出一种具有手征特性的立体空间V型天线（~0.02μm2）【图1(A)】。其中，将单层二硫化钼夹在天线中间，在纳米棒交叠区形成局域表面等离激元热点区，可显著增强光与物质相互作用，荧光强度增强约3个量级。单层二硫化钼在天线近场耦合和远场干涉等作用下，其远场辐射方向从各向同性被调制成单向性发射【图1(B)】；同时，由于天线的手性耦合特性使得TMDCs的荧光谷偏振度从18%提高到47%【图1(C)】。模拟计算表明，天线对于谷荧光的偏振度调控，由Purcell效应、局域模式耦合以及远场干涉效应共同决定。研究人员还利用探针操控的灵活性，通过原位改变两个金纳米棒的夹角和相对位置，获得具有左旋、右旋手征特性强弱不同的系列V型天线。实验测量结果均与模拟计算的预期相一致，有力地支持了该手性天线调控性能的有效性和高效性，这为开发谷光电子微纳器件奠定了基础。此外，研究人员还发现手性光学天线的量子效率依赖于量子发射体的手性，该发现为手性结构调控辐射场的相关研究新方向提供了可能性。

北京大学 2021-04-11