北京大学量子材料中心王健研究组与合作者在钛酸锶（SrTiO3）衬底上外延生长的单原胞层厚（0.55 nm）铁硒（FeSe）薄膜中观测到了具有磁激发迹象的玻色模式和强非磁性杂质诱导的准粒子束缚态。两项发现为超导机制备受争议的单原胞层铁硒薄膜提供了异号配对的重要实验证据，表明在该体系中尽管界面电–声耦合被认为可以增强超导特性，自旋涨落对于库珀对的配对有着不可忽略的作用，或对铁基高温超导机理的统一理解提供重要参考。 提升超导转变温度和理解库珀配对机制是超导领域两个最重要的研究方向。在以往的铁基超导研究中，基于电子–空穴费米口袋嵌套的s±波配对被广泛接受。然而对于AxFe2−ySe2 (A = K, Rb, Cs, Tl)、(Li1−xFex)OHFe1−ySe，尤其是单原胞层 FeSe/SrTiO3等一系列重电子掺杂铁硒化合物，重电子掺杂会导致费米能级上移，进而导致布里渊区中心Γ点的空穴费米口袋降至费米能级以下，使得电子–空穴费米口袋嵌套理论失效。因而，铁基超导中的s±配对图像受到严峻挑战。 钛酸锶衬底上外延生长的铁硒薄膜具有铁基超导家族最简单的分子结构和最高的超导转变温度（能隙闭合温度的典型值为65 K），自2012年被清华大学薛其坤团队发现以来在国际凝聚态物理领域掀起了研究热潮。前期，北京大学王健研究组与薛其坤研究组合作采用电输运和抗磁性测量首次报道了单层铁硒中高温超导的直接证据（Chin. Phys. Lett. 31, 017401 (2014)，被Science编辑选择文章Science 343, 230 (2014)报道）。然而，其中的超导配对机制，一直存在争议，始终悬而未决。 为了揭示单层铁硒中的超导配对机制，王健研究组开展了一系列系统的实验。实验中的单层铁硒超薄膜采用分子束外延技术生长于钛酸锶衬底。通过原位超高真空（~10−10 mbar）原位扫描隧道谱探测，研究组发现超导能隙外存在由电子–玻色子耦合导致的鼓包（hump）结构。系统的扫描隧道谱实验揭示以该鼓包为特征的玻色模式更接近磁激发信号（图1），极有可能是充当配对媒介、且连接布里渊区近邻角落（M点）电子费米口袋的(π,π)自旋涨落。超导序参量作为复数，其在费米面上的分布存在同相位（保号：sign-preserving）与反相位（异号：sign-reversing）两种情形。杂质散射作为一种相位敏感技术，已广泛应用于以往超导配对研究。其中非磁性杂质尤为特殊，其选择性地局域破坏s±波、d波等异号配对，实验上表现为诱导超导能隙内的束缚态，而对传统保号s波配对无明显效应，因此可用于区分异号和保号配对图像。王健研究组采用沉积于单层铁硒表面的强非磁性杂质铅（Pb）吸附原子作为散射中心，实验中发现相对于正常超导谱形，铅原子在超导带隙边界附近诱导出电子型谱权重增强，同时超导能隙减弱（图2）。该特征是‘隐’束缚态的典型信号。系统的势散射强度调节（图2(d)）等实验也印证了这一观点，有力地说明单层铁硒超导能隙函数存在异号。同时，基于异号配对图像，如扩展s±波（图2(e)），南京大学王强华教授与南京师范大学高绎教授理论上定性复现了非磁性杂质诱导的超导谱形重构。上述的玻色模式与非磁杂质散射两项研究成果一致支持单层铁硒中存在以自旋涨落为媒介的异号配对，为最终澄清单层铁硒的界面高温超导机制奠定了重要基础，同时也预示具有不同费米面构型的铁基高温超导体或存在统一解释。图1. 单原胞层 FeSe中具有磁激发迹象的玻色模式。(a) 单原胞层 FeSe的扫描隧穿谱，显示超导能隙外由电子–玻色子耦合导致的鼓包结构；(b) Ω/2Δ1与Δ1的统计负关联（Ω：玻色模式能量；Δ1：内超导能隙）。图2. 单原胞层 FeSe中强非磁性杂质诱导的准粒子束缚态。(a) Pb吸附原子的STM形貌图；(b) Pb吸附原子和正常单原胞层 FeSe的扫描隧穿谱，显示9.5 mV处存在‘隐’束缚态；(c) 跨Pb吸附原子的扫描隧穿线谱；(d) 101组Pb吸附原子扫描隧穿谱（黑实线下方）与无吸附原子时的扫描隧穿谱（黑实线上方）对比；(c) 扩展s±波图像下非磁性杂质的模拟局域态密度谱。 两项工作分别于2019年5月22日和2019年7月15日发表于Nano Letters（Nano Lett. 19, 3464−3472 (2019)）、Physical Review Letters（Phys. Rev. Lett. 123, 036801 (2019)）。论文链接：https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.nanolett.9b00144、https://journals.aps.org/prl/abstract/10.1103/PhysRevLett.123.036801。 其中Nano Letters文章北京大学博士生刘超飞为第一作者，北京大学王健教授为通讯作者；Physical Review Letters文章，北京大学博士生刘超飞、王子乔和南京师范大学高绎教授为共同第一作者，北京大学王健教授和南京大学王强华教授为共同通讯作者。 以上工作得到了国家自然科学基金、国家重点研发计划、量子物质科学协同创新中心、中科院卓越创新中心、北京市自然科学基金、江苏省自然科学基金等经费的支持。王健特别感谢谢心澄、王垡、徐莉梅、任泽峰以及量子物质科学协同创新中心在北大超高真空分子束外延与低温扫描隧道显微镜实验室搭建过程中给予的支持。

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