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电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法

近日，中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心和化学物理系曾杰教授、周仕明副教授研究团队发展出了一套利用电化学沉积制备单原子催化剂的普适性方法，利用该方法研究人员成功制备出了34种单原子催化剂，覆盖了多种过渡金属和多种衬底。相关成果发表在《自然·通讯》上。发展对衬底和金属无选择性的普适性单原子合成方法具有重要意义。研究人员在电化学三电极体系下进行电化学沉积，并通过阴极沉积和阳极沉积获得了两种Ir1/Co(OH)2单原子催化剂。此外，研究人员又探究了沉积条件（前驱体浓度、沉积圈数和沉积速率）对单原子形成的影响，发现当金属的负载量低于某一限度时，可以获得单原子；高于这一限度时则有金属团簇或颗粒形成，这一变化类似于液相中晶体生长中的成核过程（图1）。电化学沉积制备单原子的机理研究。(a)阴极沉积示意图；(b)阳极沉积示意图；(c)在阴极沉积中，前驱体浓度、沉积量和单原子形成的关系；(d)在阳极沉积中，前驱体浓度、沉积量和单原子形成的关系。为了证明该方法的普适性，研究人员又在氢氧化钴、硫化钼、氧化锰、氮掺杂的碳等衬底上成功获得覆盖3d、4d、5d金属的单原子催化剂，并且对所制备的单原子催化剂的结构表征后发现，阴极和阳极沉积获得的同一单原子催化剂具有不同的电子结构，这为其在不同催化反应中的应用提供了可能。研究人员还对所得单原子催化剂在电催化水分解反应中的性能进行了探究。实验结果表明，阴极沉积所得的一些催化剂在电催化析氢反应中表现出了优异的性能，同时，阳极沉积所得的一些催化剂在电催化析氧反应中也表现出了良好的性能。该制备单原子催化剂的普适性方法不仅为单原子催化领域注入了新的活力，而且为今后系统性研究催化剂结构和性能之间的关系提供了新的思路。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41467-020-14917-6.pdf详细阅读：http://news.ustc.edu.cn/2020/0313/c15884a414545/page.htm

中国科学技术大学 2021-04-10