近日，清华大学化学系王定胜教授、李亚栋院士领导的课题组在甲酸电氧化领域取得突破，相关工作以“负载在氮掺杂碳上的单原子Rh：一种甲酸氧化的电催化剂”（Single-atom Rh/N-doped carbon electrocatalyst for formic acid oxidation）为题在《自然·纳米技术》（Nature Nanotechnology）发表。燃料电池是一种理想的能量来源，它可以以环境友好的方式将化学能转换为电能。氢氧燃料电池作为航空飞船的主要燃料，在上世纪80年代就已经得到了发展，近年来氢氧燃料电池在汽车上的应用也有了突飞猛进的提高。然而氢氧燃料电池需要用体积大且危险的高压氢气作为其燃料，这限制了氢氧燃料电池的发展。而直接甲酸燃料电池(DFAFCs)由于其体积小，毒性小，nafion@膜的穿透率低等优点，被认为是未来便携式电子设备最有前途的电源之一。在之前的研究中，负载型纳米级钯和铂通常被认为是DFAFCs的阳极反应甲酸电氧化（FOR）中最有效的催化剂，并得到了深入的研究。然而，由于FOR催化剂质量活性较低和一氧化碳抗毒性较差， DFAFCs阳极材料的发展达到了一个瓶颈，极大地阻碍了其应用。SA-Rh/CN的合成路径示意图及其表征在本工作中，研究人员使用主-客体合成策略成功地合成负载原子分散Rh的氮掺杂碳催化剂(SA-Rh/CN)，发现尽管Rh纳米颗粒对甲酸氧化活性很低，但是SA-Rh/CN却具有极好的电催化性能。与最先进的催化剂Pd/C和Pt/C相比，SA-Rh/CN的质量活性分别提高了28倍和67倍。有趣的是，在CO剥离实验中，我们发现虽然纳米级Rh催化剂对CO毒性十分敏感，但是SA-Rh/CN很难吸附CO并且可以在很低的电压下氧化CO，这说明SA-Rh/CN对CO毒化几乎免疫。经过长期反应的测试后，SA-Rh/CN中的Rh原子具有抗烧结的能力，并因此在30000s的CA测试或者20000圈ADT测试后活性几乎没有改变。在组装电池的实验中，SA-Rh/CN的质量比能量密度在不同温度下分别是商业钯碳催化剂的8.8倍（30oC），14.8倍（60oC）和14.1倍（80oC）,这也说明了SA-Rh/CN在DFAFCs的应用中具有很高的潜力。最后，研究者用密度泛函理论（DFT）计算了Rh单原子甲酸氧化的机理。研究者发现在SA-Rh/CN上，甲酸根路线更为有利。和Rh纳米颗粒具有较低的CO吸附能垒不一样，SA-Rh/CN上的Rh单原子吸附CO能垒较高，以及与CO的相对不利的结合，使SA-Rh/CN具有极高的CO抗毒性。这一发现将传统的甲酸电氧化催化剂的质量比活性提高了一个数量级，并且很好地解决了传统纳米催化剂的CO毒化问题。该发现有助于在燃料电池领域取得突破，并有望应用于便携式电子设备上。本论文的通讯作者是王定胜教授、李亚栋院士，清华大学博士后熊禹是本文的第一作者。本研究受到国家自然科学基金委和科技部的经费资助。论文链接：https://www.nature.com/articles/s41565-020-0665-x

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成果描述：钙化焙烧提钒工艺产生的大量尾渣，不仅占据大量的堆积场地，浪费尾渣中的各种有价成分，同时其中所含的Cr、V离子还会对环境产生重大污染。对于钙化焙烧提钒尾渣的处理，虽然国内外的学者提出了很多方法，但都存在各自的局限性，而且研究的领域比较狭窄，尤其在铁合金方面的应用还处于起步阶段。因此，通过研究钙化焙烧提钒尾渣在改善铬铁矿烧结性能方面的应用，找到一种行之有效的处理尾渣的方法就显得非常重要，一方面可以节约资源，保护环境，另一方面有开拓了尾渣处理的一条新的道路。 本课题通过找到一种合适的钙化焙烧提钒尾渣应用于铬铁矿烧结的预处理方案，寻找提钒尾渣与铬铁矿配料的最佳配比，控制有利于改善铬铁烧结矿性能条件，达到钙化焙烧提钒尾渣在铬铁矿烧结中的有效利用。市场前景分析：目前钙化焙烧提钒尾渣资源化应用，主要是返回炼铁烧结、转炉炼钢造渣、转炉提钒冷却剂等钢铁流程资源化工业应用虽取得一定成功，但效果并不十分理想，为了拓展提钒尾渣资源化应用途径，采用铬矿烧结工艺处理提钒尾渣具有十分重要的现实意义。与同类成果相比的优势分析：（1）将钙化提钒尾渣配加到铬粉矿中，烧结矿成块效果明显。钙化提钒尾渣在铬粉矿烧结中起到了粘结剂的作用。添加钙化提钒尾渣，铬粉矿烧结温度由1350～1400℃降至1300～1350℃，节能效果明显。 （2）随着烧结温度升高，钙化提钒尾渣添加比例增加，烧结矿强度提高，具有良好的冶金性能。 （3）添加钙化提钒尾渣优化铬铁粉矿烧结，压块试样与散装试样比较，压块试样烧结效果更好；能有效降低铬铁粉矿烧结温度，当尾渣添加量为10%左右时，烧结温度进一步降至1250℃，烧结效果良好。

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