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二维冰的存在的证实及其生长机制的研究
北京大学物理学院量子材料中心江颖、徐莉梅与美国内布拉斯加大学林肯分校曽晓成以及北京大学/中国科学院王恩哥等合作,利用高分辨qPlus型原子力显微镜技术,首次在实验上证实了冰在二维极限下可以稳定存在,将其命名为:二维冰I相,并以原子级分辨率拍到了二维冰的形成过程,揭示了其独特的生长机制。该工作以“Atomic imaging of edge structure and growth of a two-dimensional hexagonal ice”为题,于1月2日发表在国际顶级学术期刊《自然》上。图1 (a)南极罗斯海上的厚冰层;(b)自然界最常见冰相(Ice Ih)的分子模型;(c)本工作发现的二维冰(实验结果的3D效果图) 冰是水的常见物态,由水分子规则排列形成,其结构与成核生长在材料科学、摩擦学、生物学、大气科学等众多领域具有至关重要的作用。早在20世纪20年代,英国著名物理学家、X射线发现者Bragg与其它几位科学家就分别利用X射线对冰晶体结构进行了表征,经过了近一百年的研究和探索,迄今人们已经发现了冰的18种晶相(三维冰相),其中自然界最常见的冰相为六角结构的Ice Ih相(图1a 和b)。然而,冰在二维极限下是否能独立稳定存在?这个问题有很大的争议。一般认为在单层极限下,二维冰具有相当数量的未饱和氢键,需要靠与衬底的相互作用来使得结构稳定。但如此一来,二维冰的结构就非常依赖于衬底的结构和对称性,并不是真正意义上的本征二维冰。2015年,石墨烯发现者Andre Geim带领的团队在双层石墨烯间发现了一种与表面结构无关的四方二维冰相(Nature 519, 443 (2015)),引起了学术界的强烈反响,但这种二维冰随后被质疑是NaCl的晶体结构(Nature 528, E1–E2 (2015)),二维冰存在与否一直悬而未决。图2 二维冰岛内部结构的亚分子级分辨成像。a、b图中从左至右,依次为由高至低不同针尖高度下的原子力显微镜实验图和模拟图;c为二维冰结构的模型示意图的俯视图和侧视图。图像尺寸:1.25 nm x 1.25 nm。在大针尖高度条件下,主要利用高阶静电力成像,可以分辨出平躺水分子(暗点)和竖直水分子(亮点);在中间高度条件下,依靠高阶静电力与泡利排斥力的共同作用,可以分辨出图中红色短线所示的氢键指向信息。 在本工作中,研究人员通过精确控制温度和水压,成功在疏水的金衬底(Au(111))上生长出了一种单晶二维冰结构,这种二维冰可以完全铺满衬底(图1c)。研究人员进一步利用基于一氧化碳针尖修饰的非侵扰式原子力显微镜成像技术(non-invasive AFM),借助高阶静电力,实现了二维冰的亚分子级分辨成像,并结合理论计算确定了其原子结构(图2)。结果表明,这种二维冰由两层六角冰无旋转堆垛而成,两层之间靠氢键连接,每个水分子与面内水分子形成三个氢键,与面外水分子形成一个氢键,因此所有的氢键都被饱和,结构非常稳定,与衬底相互作用很弱,是一种本征的二维冰结构。1997年,Koga和曽晓成等人利用分子动力学模拟首次预测了这种“互锁型”双层二维冰(PRL 79, 5262 (1997),昵称:Nebraska Ice,美国Nebraska州的印第安语意:广阔浅平的河水),但一直缺乏确切的结构实验证据。因此,这也是第一种被实验所证实的二维冰结构,研究人员将它正式命名为:二维冰I相。图3 二维冰岛的锯齿状(a)边界和扶椅状(b)边界对应的“搭桥”(bridging)式和“播种”(seeding)式生长模式。生长由1至4依次循环进行,原子力显微镜中的红色箭头表示水分子加入,球棍模型图中的红色结构表示水分子加入形成的新结构。图像尺寸分别为:(a)3.2 nm x 1.9 nm和 (b)3.7 nm x 2.2 nm。 为了进一步揭示二维冰的形成机制,研究人员利用前面发展的非侵扰原子力成像技术对二维冰岛的边界进行高分辨成像,成功确定了二维冰的边界是由未重构的锯齿状(zigzag,图3a所示)边界和重构的扶椅状(armchair,图3b所示)边界构成。同时,研究人员还通过“速冻”技术,在边界上捕获了冰生长过程中的中间态结构,并基于这些中间态边界结构重现了二维冰的形成过程,结合理论计算和模拟提出了二维冰岛锯齿状边界的“搭桥”(bridging)式生长和扶椅状边界的“播种”(seeding)式生长机制。此外,根据理论计算和模拟的结果,研究者认为该生长机制具有一定的普适性,适用于其他疏水的衬底。 二维冰的发现改变了一百多年来人们对冰相的传统认识,开启了探究二维冰家族系列的大门,为冰在低维和受限条件下的形态和生长提供给了全新的图像。同时,二维冰在很多应用领域也有潜在意义。比如:表面上的二维冰可以促进或抑制三维冰的形成,这对于设计和研发防结冰材料具有潜在的应用价值;二维冰中水分子所有的氢键都被饱和,因此与表面的相互作用极小,可以起到超润滑作用,减小材料之间的摩擦;此外,二维冰本身也可以作为一种特殊的二维材料,为高温超导电性、深紫外探测、冷冻电镜成像等研究提供全新的平台。
北京大学 2021-04-11
中药液体制剂常温瞬间超高压灭菌机理的实验研究
在中药膨化技术和超高压水射流技术的启示下,提出本研究项目,首创了微生物膨化灭菌的概念;首次利用超高压水射流原理对中药液体制剂中的微生物通过膨化、剪切和高速撞击等综合效应,以达到瞬间杀灭的目的,由此建立一种常温灭菌新方法;其机理是:在超高压下蛋白质仍保持球形,水分子之间的距离将缩小,并渗透和填充到蛋白质内的氨基酸周围,当超高压瞬间减压后,水分子汽化而发生爆炸,巨大的膨化压力破坏了蛋白质的空间结构,从而改变了蛋白质的性质;同时,超高压使某些分子穿透微生物的细胞膜而致其受损,甚至彻底破坏,达到灭菌目的。该方法属常温下的物理灭菌方法,适用于含热敏性和挥发性成分的中药制剂,是一种安全、高效、低耗、无污染、可连续化生产的灭菌新方法,该方法在液体食品、饮料中亦具广阔的应用前景。
西南交通大学 2021-04-13
超滤膜过滤磁化水防垢限度的基础研究
研发阶段/n内容简介:本项目的研究重点是:超滤膜过滤磁化水能否提高防垢效果。首先,通过实验研究证明了:超滤膜过滤磁化水能提高防垢效果。在国内首次提出可利用超滤和磁处理的协同作用解决天然矿泉水生产中的碳酸钙沉淀问题:天然矿泉水中的无机盐沉淀(主要是碳酸钙)是我国矿泉水生产中至今未解决的难题,因为其他方法(如化学法、树脂软化法等)都不适用,而我们完全采用纯物理方法很适合矿泉水的生产,且附加成本也较低,同时磁处理还能提高矿泉水的品质,故有较高的应用价值。此外,本项目还研究了磁作用的最佳条件:磁作用时间、饱
湖北工业大学 2021-01-12
类风湿性关节炎新靶点和治疗研究
揭示了阳离子聚合物的精确结与其核酸结合、毒性、抑制炎症、小动物体内分布的关系,从而选择最佳性能材料来有效抑制RA模型鼠的关节肿胀、滑膜增生和骨质破坏。通过引入PEG来调节嵌段共聚物纳米颗粒表面聚阳离子的密度,来研究颗粒电荷密度与毒性和疗效之间的关系(图4)。发现PEG的引入在降低表面电荷密度的同时,大大减弱细胞毒性,并能够增加纳米颗粒在大鼠模型关节处的积累和滞留时间,提高了材料抑制病症的效果。这项工作为清除cfDNA材料的结构设计提供了指导。该研究于2020年5月在国际材料综合学术期刊Advanced Functional Materials发表[4]。       该项目研究从临床RA病人获得样本,从分子和细胞层次揭示了cfDNA与RA的密切关系。进一步运用材料对这种非正常免疫反应的干预,达到抑制RA疾病发展的目的。为RA疾病的诊断和治疗提供一个非传统、颠覆性的新策略。
中山大学 2021-04-13
寒武纪大爆发时期动物门类多样性及其演化关系研究
项目成果/简介:以埃迪卡拉纪晚期至寒武纪早期的生物群和地层为研究对象,开展动物门类多样性及其演化关系研究。揭示海洋生态系统内动物门类多样性在空间上的变化和时间上的演化过程。同时,发现更多门类的最早化石记录,提高三大亚界内部门类之间谱系演化关系的解析度。
西北大学 2021-01-12
京津冀通勤圈轨道交通接驳空间优化途径与措施研究
针对京津冀中长途通勤的多条线路,展开基础实地调研及问卷调研,并对一手数据进行收集分析,多层次地分析各种影响因子的效用;以此为基础,建立京津冀中长途重点线路通勤特征基本数据信息模型库,并完成出行特征分析研究报告;结合上述数据,探索中长途交通成因与影响机制研究、空间结构与形态特征及演变规律研究,为区域规划优化途径与控制性提供指导意见。 创新要点: 1. 针对东京首都通勤圈为代表的国际成熟通勤圈案例进行调研分析,以京津冀多条通勤线路实地及问卷调研为基础,完成出行特征分析研究报告; 2.针对轨交通勤与区域协同、产业分布与城市空间等提出中长途轨道通勤交通内外接驳区域规划与设计的控制性策略建议; 3.从换乘优化和多目的出行链整合两个方面提出京津冀一体化北京下中长途通勤接驳空间节点优化的策略与措施。
北京交通大学 2021-04-13
基于驾驶员生理、心理驾驶工作负荷的计算理论与方法研究
北京工业大学 2021-04-14
基于泌尿系组织修复与重建的基础研究及临床运用
主要研究内容: 尿道狭窄发病率高,我国每年有约250万新发病例。狭窄危害严重,但治疗困难。即便在美国也同样缺乏有效地治疗手段,患者平均接受3.13次手术。针对这个世界性的难题,课题组历时15年,在国家863计划等基金的支持下:应用口腔颊粘膜重建尿道,成功解决了两类困难类型尿道狭窄的治疗;创新手术方式,建立了尿道粘膜外翻吻合技术和背腹侧联合镶嵌技术,显著提高治疗效果;研发出两种新型聚氨酯材料,为以后泌尿外科的临床运用奠定基础。 创新点: 一、国内首家开展颊粘膜尿道背侧镶嵌成形术和运用颊粘膜修复干燥性龟头炎所致尿道狭窄。 二、建立尿道粘膜外翻吻合术和尿道背腹侧联合镶嵌成形术。 三、国际上率先研发出同时具备水性无毒及可降解的聚氨酯材料;国际上首次合成含双季铵盐的抗菌性能优异的聚氨酯材料。 技术水平: 一、颊粘膜治疗长段前尿道狭窄,治疗效果国际领先;颊粘膜修复干燥性龟头炎致尿道狭窄,为国内首创,治疗效果国际领先。 二、粘膜外翻技术国际上未见类似报告,欧洲泌尿外科秘书长Chapple高度评价该技术;国际上第二家开展尿道背腹侧联合镶嵌成形术,但部位不同,效果国际领先。 三、两种新型聚氨酯材料均为国际上率先研发,填补行业空白,获2项国家发明专利。 推广应用情况及社会效益: 主编中华医学会泌尿系损伤诊治指南并在全国宣讲,培训600余人次。多次举办各类培训班(中国泌尿外科青年医师培训班等)和学术会议,并进行手术演示推广新技术,显著提高国内尿道狭窄治疗水平。发表论文104篇(SCI15篇),获国家发明专利2项。多次参加国际高水平会议交流,提高学科国际知名度。培养硕博士43名,为学科发展培养高水平人才。
四川大学 2016-04-29
蜘蛛香环烯醚萜有效部位抗焦虑创新中药研究开发
本成果处于研发阶段
西南交通大学 2016-06-23
吸波型碳纤维增强复合材料缠绕压力容器 成形研究
项目研究背景: 当前,美国、日本等国家采用 T1200\T1800 等材料进 行了大量研究,也取得了相应的技术成果,但因其成本高、成型难度大, 使其应用收到限制。 对吸波碳纤维缠绕压力容器成形必须进行精确的复合 材料结构设计及可靠性的准确预报,以确保其成形质量,其工艺工程十分 复杂,它涉及许多设计变量。 研究内容 :对吸波碳纤维缠绕压力容器成形研究主要内容为: 1、采用价格相对低廉的 T7
南昌大学 2021-04-14
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