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解释了在钌基催化剂表面电化学合成氨的过电位很低的
在金属钌表面,另一种不稳定的中间产物*N 2
南方科技大学 2021-04-14
关于“靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子”的研究成果
4月22日,清华大学药学院饶燏课题组与武汉大学宋保亮课题组合作在《药物化学杂志》(Journal of Medicinal Chemistry)发表题为“降解对比抑制:开发靶向3-羟基-3-甲基-戊二酰辅酶A还原酶的降解小分子”(Degradation Versus Inhibition: Development of Proteolysis-Targeting Chimeras for Overcoming Statin-Induced Compensatory Upregulation of 3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)的研究论文。HMGCR(3-Hydroxy-3-methylglutaryl Coenzyme A Reductase)是胆固醇(cholesterol)合成途径中的限速酶,并且是经典的治疗血脂异常的药物靶点。它的抑制剂(statin,他汀类化合物)如阿伐他汀(atorvastatin,立普妥®,辉瑞)在临床被用于预防和治疗心血管疾病,并取得了极大的成功。但是有相当一部分人对他汀类药物不耐受,比如会发生骨骼肌损伤等较为严重的副作用,这有可能与服用他汀类药物后体内通过负反馈调节导致HMGCR补偿性表达升高有关。因而在该工作中,研究人员利用蛋白靶向降解嵌合体(Proteolysis-Targeting Chimera, PROTAC)的技术,对HMGCR在进行降解而起到抑制胆固醇合成作用的同时可以避免HMGCR的高表达,从而有望降低副作用。图1.抑制剂与PROTAC对HMGCR的影响在该工作中,研究人员首先筛选出SRD15细胞系作为细胞测试的基础,然后基于HMGCR的配体阿伐他汀和E3链接酶CRBN的配体泊马渡胺进行了一系列的构效关系研究,发现化合物P22A作为PROTAC具有较好地降解活性(DC50~100 nM)。相比之下,抑制剂阿伐他汀对HMGCR引起了明显的上调作用(图1)。图2.抑制剂和PROTAC对LDLR和胆固醇的影响接下来,研究人员通过一系列的生化和细胞生物学实验证实了PROTAC通过泛素-蛋白酶体系统发挥作用的机制;通过蛋白组学的研究发现抑制剂和PROTAC引起的组学应答也有很大不同。抑制剂和PROTAC对胆固醇合成抑制和通过SREBP通路引起的低密度脂蛋白受体(LDLR)表达水平上调的能力相当(图2)。HMGCR是位于内质网上的八次跨膜蛋白, PROTAC对此类蛋白的降解能力往往有限,该工作首次证明利用PROTAC技术对内质网蛋白进行降解的可行性。另外,靶蛋白上调的现象还出现在很多其它的抑制剂中,该工作展示了面对此种情况时是PROTAC一个很好的应用场景。宋保亮课题组博士生李美欣和饶燏组博士后杨毅庆为本工作共同第一作者,饶燏和宋保亮课题组罗婕为共同通讯作者。本研究得到了国家自然科学基金、清华-北大生命联合中心以及中国博士后基金的大力支持。原文链接:https://pubs.acs.org/doi/10.1021/acs.jmedchem.0c00339
清华大学 2021-04-11
一种石墨烯-碳纳米管复合全碳超轻弹性气凝胶及其制备方法
本发明公开了一种石墨烯-碳纳米管复合全碳超轻弹性气凝胶及其制备方法。它包括以下步骤:(1)将1重量份的氧化石墨烯分散于10~4000重量份的水中形成氧化石墨烯分散液;(2)将1重量份碳纳米管分散于5~4000重量份的氧化石墨烯分散液中,得到氧化石墨烯-碳纳米管分散液;(3)将氧化石墨烯-碳纳米管分散液进行冷冻干燥或超临界干燥,得到氧化石墨烯-碳纳米管复合气凝胶;(4)将氧化石墨烯-碳纳米管复合气凝胶采用化学还原法还原或高温热还原法还原,得到石墨烯-碳纳米管复合全碳超轻弹性气凝胶。本发明的工艺简单,过程绿色环保,所得到的全碳超轻气凝胶具有低密度、高导电率、高比表面积、弹性温度范围广等优点。
浙江大学 2021-04-11
一种立体复合多糖凝胶及其电化学 3D 打印制备方法和应用
本发明公开了一种复合多糖凝胶及其电化学 3D 打印制备方法和应用。将 pH 敏感性多糖与温度敏 感性多糖分别配制成溶液,将两种溶液混合均匀后室温放置,形成复合多糖凝胶;将电化学阴极和阳极 一同插入复合多糖凝胶中,阴极固定在 3D 打印机的喷头上;对 3D 打印机设置打印速度、模板规模、 填充密度以及沉积时间,通过外接电源控制输出电信号,阴极在移动过程中沉积出复合多糖凝胶;将复 合多糖凝胶置于热水中加热,未沉积的复合多糖凝
武汉大学 2021-04-14
JACS发表新能源学院氢能团队丙烷氧化脱氢制丙烯高性能催化剂最新成果
新能源学院赵学波教授领衔的氢能团队在具有工业应用前景的丙烷氧化脱氢制丙烯高性能催化剂研究方面取得新进展,相关论文《含硼金属有机框架化合物衍生的球形超结构氮化硼纳米片》(A Spherical Superstructure of Boron Nitride Nanosheets Derived from Boron-Contained Metal-Organic Frameworks)在国际化学领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表。我校2016级博士生曹磊、新能源学院代鹏程副教授为该论文共同第一作者,新能源学院赵学波教授、代鹏程副教授、昆士兰大学Yusuke Yamauchi教授为共同通讯作者,中国石油大学(华东)为第一署名单位。 丙烯是极为重要的大宗化工基础原料,后续衍生出的众多有机化工产品在建筑、汽车、包装纺织等领域有广泛应用。近年来随着丙烯下游产业规模的迅速扩张,传统的丙烯来源已无法满足市场需求,因而亟需开发新的丙烯来源。丙烷氧化脱氢制丙烯具有底物转化率高、工艺能耗低和无积碳不易失活等优势,极具工业应用前景。但是由于产物丙烯容易与氧化剂发生过度氧化,降低了目标产物的选择性,从而让丙烷氧化脱氢工艺一直无法达到工业化的要求。因此,开发一种高效催化剂,抑制过度氧化,提升产物中丙烯的选择性是推动丙烷氧化脱氢发展最直接有效的手段。 氮化硼是目前烯烃选择性最高的丙烷氧化脱氢催化剂,但是单程烯烃收率离工业化需求仍有一定差距。通过可控合成提高活性物种在氮化硼表面的含量和分散度是一种提升催化性能的有效途径。构建分层的三维结构,尤其是基于二维氮化硼纳米片为基本单元的球状三维结构,有助于提高边缘活性物种的含量。除丰富的边缘活性位点外,特殊的三维球状结构促使反应混合气沿着球面进行有效地扩散并充分与活性位接触,提高催化剂的催化活性。然而迄今为止,如何控制氮化硼纳米片自组装形成三维球状超结构仍是一个充满挑战性的工作。 针对上述问题,研究人员以金属有机框架化合物(MOFs)为前驱体,通过溶剂热转换的方式制备了三维球形超结构MOFs纳米片(SS-MOFNSs),并进一步以SS-MOFNSs为自牺牲模板,制备了球形超结构氮化硼纳米片(SS-BNNSs)催化剂。 SS-BNNSs在丙烷氧化脱氢反应中表现出了优异的催化性能,510 ºC的操作温度下,产物中烯烃的收率达到了40.2%(丙烯,27.8%;乙烯,12.4%),远超商业化的氮化硼纳米片(丙烯,23.8%;乙烯,8.6%)和高比表面积的氮化硼纤维(丙烯,20.7%;乙烯,10.2%)。通过系统的表征可以发现,SS-BNNSs表面富含B-OH,让催化剂无须活化就可以直接催化反应进行,同时特殊的结构优势提高了活性物种的分散度,利于反应气与活性位点快速接触和产物丙烯的迅速脱附,提升了产物丙烯的单程收率。SS-BNNSs自组装的构造过程和结构优势带来的性能提升拓宽了催化剂的设计思路。 该研究成果获得审稿专家充分肯定,审稿专家一致认为该工作提出的含硼MOFs衍生三维超结构氮化硼纳米片具有很好的创新性,其作为丙烷氧化脱氢催化剂表现出的高烯烃收率在工业应用方面具有较大潜力,为丙烷氧化脱氢催化剂的研究提供了新的参考。
中国石油大学(华东) 2021-02-01
低分子量甲基丙烯酸缩水甘油酯共聚物扩链剂制备技术
扩链剂常用于提高聚酰胺、聚酯等工程塑料的熔体粘度和力学性能,可弥补熔融加工过程中降解导致的性能下降,对工程塑料的回收利用意义重大。含有丙烯酸缩水甘油酯结构单元的共聚物是重要的扩链剂种类,其扩链效果随其分子量的降低而提高。目前市售的丙烯酸缩水甘油酯类扩链剂的重均分子量通常在8.0×103 左右,扩链效果较差。在自由基聚合中,添加链转移剂是有效降低聚合物分子量的方法,但当链转移剂添加量过高时,聚合产率下降明显、生产成本提高。该技术采用溶液聚合法,以甲基丙烯 酸缩水甘油酯、甲基丙烯酸甲酯为主要共聚单体,加入低自由基活性的α-甲基苯乙烯作为第三单体,并添加适量的链转移剂,成功将共聚物的重均分子量降低至 6.0×103 以下,将反应产率保持在 90%以上。所得甲基苯乙烯-甲基丙烯酸甲酯-甲基丙烯酸缩水 甘油酯三元共聚物高反应环氧官能团含量高、分子量低,用于聚 酯、聚酰胺的扩链,具有易分散、反应活性高、扩链效果优异等 特点。由于共聚物中存在甲基苯乙烯结构单元,在加工温度下易发生解聚,分子量降低,可进一步增加扩链效果。 
华南理工大学 2023-05-08
含有二硫键和金刚烷的甲基丙烯酸酯单体及其制备方法
本发明公开了一种含有双硫键和金刚烷的甲基丙烯酸酯单体及其制备方法。甲基丙烯酸羟乙酯经 N,N’-羰基二咪唑(CDI)活化后与胱胺反应,得到一端双键一端氨基的中间产物,继续用 CDI 活化氨基, 再与金刚烷胺反应得到含有双硫键和金刚烷的甲基丙烯酸酯单体。该单体容易发生自由基聚合得到大分 子聚合物,也可以与其它的含有双键的单体共聚得到功能性聚合物。所得到的聚合物含有双硫键,在还 原剂存在的条件下能够断链降解,可用于制备氧化还原敏感功能高分子材料。
武汉大学 2021-04-14
一种纳米二氧化钛-液晶-丙烯酸酯分散液的制备方法
本发明公开了一种纳米二氧化钛-液晶-丙烯酸酯分散液的制备方 法,包括以下步骤:(1)将丙烯酸酯单体与液晶均匀混合,制得液晶 -丙烯酸酯溶液;加入去离子水,调节 pH 值在 1 至 2 之间;然后加入 表面活性剂,均匀混合后形成乳浊液;(2)向其中添加二氧化钛前驱 体,通过水解缩合反应,生成纳米二氧化钛颗粒,均匀分散于混合液 中;(3)向其中加入硅烷偶联剂,进行硅烷偶联改性,制得含表面改 性纳米二氧化钛的液晶-丙烯酸酯
华中科技大学 2021-04-14
一种兼具 pH 值和离子强度响应的光子晶体水凝胶薄膜、其制备 方法及应用
本发明公开了一种兼具 pH 值和离子强度响应的光子晶体水凝胶 薄膜、其制备方法及应用。所述光子晶体水凝胶薄膜包括 Fe3O4 纳米 粒子和聚丙烯酰胺-甲基丙烯酸水凝胶;所述 Fe3O4 纳米粒子均匀分散 于水凝胶中,呈一维链状排列,纳米粒子在薄膜中的浓度为 1~ 50mg/mL。所述的光子晶体水凝胶薄膜的制备方法,包括将 Fe3O4 纳 米粒子和水凝胶单体均匀混合,通过紫外光使其发生固化反应,最后 浸于可溶性碳酸盐水
华中科技大学 2021-01-12
一种含聚偏氟乙烯高分子水凝胶吸附剂的制备方法及应用
本发明公开一种含聚偏氟乙烯高分子水凝胶吸附剂的制备方法及应用。该方法包括以下步骤:(1)将PVDF粉末经KOH/乙醇溶液改性获得含双键的活性基团,(2)通过自由基聚合接枝聚丙烯酸(PAA)形成PVDF‑g‑PAA两亲性聚合物,(3)与丙烯酰胺(AM)交联构建三维互穿网络水凝胶。只需简单的三步就可得到一个高效的锂离子吸附剂,且原料价格低廉,适合大规模制备。该吸附剂实现高效锂吸附,在盐湖卤水碱性环境中对锂离子吸附容量达33.48 mg/g,锂镁选择性系数达45。实验表明该吸附剂在经数次循环后吸附容量仍保持82%,兼具优异机械稳定性和循环再生能力,特别适用于高镁锂比盐湖卤水的锂资源提取。
南京工业大学 2021-01-12
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