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天然二倍半萜类化合物Astellatol的首次全合成
成功设计并完成了该分子的首次全合成工作。该工作的关键步骤包括一个分子内的Pauson-Khand反应、一个二碘化钐介导的还原1,6-自由基加成反应和一个创新的大位阻反式六氢茚满构建策略。 该路线首先从已知手性合成子6(从长叶薄荷酮 (+)-pulegone两步转化得到)出发,经由烷基化、联烯锂进攻、RCM关环和底物控制的立体选择性氢化,顺利得到含有四个手性中心的5/7并环化合物5,再经过几步简单的转化就顺利地构建出了前体4。 受杨震教授、龚建贤教授和蓝宇教授2015年发表的Retigeranic Acid重要研究工作启发(Chem. Eur. J. 2015, 21, 12596),化合物4的Pauson-Khand反应顺利地得到了含有六氢茚骨架的化合物15,单晶衍射显示各手性中心也正好符合要求。然而化合物15的内酯开环却比像想象中要困难,反复尝试后发现DBU/HMPA体系可以实现所需的消除反应,酯化后即得化合物17,经还原氧化后便可以得到构建四元环的前体3。基于该小组之前应用SmI2 介导的还原1,4-自由基加成构建四元环工作的研究基础(Chem. Eur. J. 2016, 22, 12634),他们利用化合物3尝试了SmI2 介导的还原1,6-自由基加成,成功构建了关键四元环结构。 在此阶段,由于C-3/C-4是个四取代、大位阻双键,并且该双键的还原需要在该分子的深凹面方向进行,这使得最后阶段构建反式六氢茚满的工作充满了艰辛。同时,由于反式六氢茚满在热力学上稳定性不如顺式六氢茚满,这使得自由基类型的还原可行性同样较低。而且,由于可能的羟基消除反应以及该羟基可能处于假平伏键位置,单羟基诱导的均相氢化仍然不顺利。于是团队研究人员转变思路,在C-6位增加了一个额外的羟基,再经还原得到顺式二醇。该底物非常顺利地在Crabtree催化剂作用下氢化得到了关键的反式六氢茚满化合物24。此创新性的策略应当同样适用于其他类似骨架的大位阻反式六氢茚满构建。最后,再将化合物24进行几步简单的转化,Astellatol的首次并且是对映专一的全合成工作终于得以完成!
南方科技大学 2021-04-13
层状二维材料的晶体和缺陷结构精准调控研究提供了新思路
通过溶剂热方法,成功制备出一种层间距宽化并富有缺陷的1T-VS 2 纳米片,展现出优异的电催化析氢性能。由于有机溶剂分子以及在反应过程中产生的铵离子等的插层作用,该溶剂热法制备出的VS 2 纳米片层间距宽化至1.0 nm,比块体VS 2 材料的层间距(0.575 nm)增加了74%。层间距的宽化引起晶格的畸变而引入众多的缺陷,丰富的缺陷赋予VS 2 纳米片更多的活性位点,层间距的宽化还进一步改变了VS 2 材料的电子结构,从而使得该VS 2 纳米片具有更加优化的氢吸附自由能(∆ G H )。HER测试结果表明,该VS 2 纳米片呈现出优异的电催化性能,具有较小的塔菲尔斜率(36 mV dec −1 )、具有较低的过电位(-43 mV@10 mA cm −2 )和良好的稳定性(60 h)。此外,通过第一性原理计算的结果表明,层间距宽化的VS 2 具有更优化的∆ G H (-0.044 eV),媲美贵金属Pt(如图3 ). 。并且,层间距的宽化可以降低缺陷形成能,使材料更易形成缺陷。这里,理论计算结果和实验相一致,较好地证明了通过层间距和缺陷的精细调控,可以有效提升二维材料的电催化析氢反应活性, 揭示了层间距和缺陷结构调控对提升电催化析氢的基本原理。此项研究工作为层状二维材料的晶体和缺陷结构精准调控研究提供了新思路,为开发高性能电催化析氢材料研究打开了一扇新窗户。
南方科技大学 2021-04-13
一种用于同步 OCDMA 系统的变重二次同余码获取方法
本发明公开了一种用于同步 OCDMA 系统的变重二次同余码获 取方法,包括:构建原始二次同余码码集;对原始二次同余码码集中 的任意一个区内的 p 个码字序列进行时移变换获得移位序列码集;对 移位序列码集中的子序列进行子序列问插获得问插序列码集;将原始 二次同余码码集的码字子序列与问插序列码集的子序列进行交换处理 后获得交换序列码集;对交换序列码集中的码字序列进行转置处理获 得变重二次同余码码集。对 p 个组(G0,G
华中科技大学 2021-04-14
一种基于广义第二类贝塔分布的洪水频率分析方法
本发明公开了一种基于广义第二类贝塔分布的洪水频率分析方法,属于水文学中的洪水预报领域。该发明方法率先将广义第二类贝塔分布引入洪水频率分析中,建立洪水概率密度预测模型,并依据分布函数特点采用最大熵原理实现洪水概率密度预测模型的参数推导,将河流历年洪峰序列代入参数推导公式中求出参数,再将参数代入洪水概率密度预测模型,最后利用完整的洪水概率密度预测模型预测大规模洪水的概率预测。本发明的洪水概率分析方法非常适合水文频率分析,其拟合效果基本优于水文中的其它传统分布,本发明为水文频率分析提供了一种更加有效的途径
华中科技大学 2021-04-14
基于湿法再生技术捕集烟气中二氧化碳的方法
本发明公开了一种基于湿法再生技术捕集烟气中二氧化碳的工艺,包括预处理、吸附处理、冲洗置换处理、喷水解吸处理、产品气吹扫处理、置换气吹扫处理以及干燥再生处理。本发明提供了一种基于湿法再生技术,采用功能化的离子交换树脂膜材料,通过与电厂热力系统有机整合,高效、低成本吸附分离出高纯度二氧化碳的方法。
浙江大学 2021-04-13
一种湿法二步法腈纶纺丝尾液的脱硫处理方法
本发明属于污水生物处理技术领域,涉及一种采用生物处理方法处理湿法二步法腈纶纺丝尾液的工艺,特别是一种湿法二步法腈纶纺丝尾液的脱硫处理方法。具有良好的环境效益、社会效益和经济效益。腈纶是聚丙烯腈纤维(PAN)在我国的商品名,由于其性质接近羊毛,故有“合成羊毛”之称。目前,腈纶生产工艺主要有干法纺丝工艺和湿法纺丝工艺两大类,而湿法纺丝工艺又进一步分为湿法一步法工艺和湿法二步法工艺。但是,湿法二步法工艺所产生的腈纶纺丝尾液因其含有大量的硫酸盐而导致处理效果普遍不理想,达标排放率很低。因此,寻求一种有效的湿法二步法腈纶纺丝尾液的脱硫处理方法是当前的热点和难点。本发明的目的在于克服现有技术存在的缺点,寻求设计提供一种采用生物方法进行湿法二步法腈纶纺丝尾液的脱硫处理,既处理了污水又回收了资源,具有良好的应用前景。
青岛大学 2021-04-13
采用半导体荧光粉的特殊用途发光二极管技术
制备了不同发光波长的半导体量子点材料,设计,优化和制造了应用于航天电子信息显示领域的基于薄膜量子点器件结构的夜视兼容性LED;同时也设计,优化和制造应用于航天电子信息显示领域的基于集成量子点荧光粉-氮化镓单晶蓝光LED器件结构的夜视兼容性LED。通过控制器件的光谱输出,成功地制备出适用于飞机驾驶舱的半导体器件,该器件可直接用于飞机驾驶舱,无需再使用滤光片,并完成了对其性能的评估。同时基于半导体量子点材料制备出了用于NBI内窥镜成像的多光谱通道半导体荧光粉LED阵列。完成对NBI内窥镜成像的多光谱通道半导体荧光粉LED阵列的初步光电测量。此外,分析影响LED发光功率及效率的因素,优化设计的器件结构,探索提高特殊用途效率的方法。优化器件的工艺制作流程,提高器件参数的一致性、均一性。
上海理工大学 2021-04-13
由纳米聚合物中空粒子组成的多孔防反射薄膜的制备方法
本发明公开了一种由纳米聚合物中空粒子组成的多孔防反射薄膜的制备方法。它的步骤如下:1)将纳米聚合物胶囊配制成质量百分比浓度为3~7%的水分散液,通过匀胶机在基材表面进行单面或双面旋涂,形成含纳米聚合物胶囊的薄膜;2)将上述含纳米聚合物胶囊的薄膜经真空高温干燥,待薄膜中纳米聚合物胶囊的核心材料完全挥发后,纳米聚合物胶囊变成了纳米聚合物中空粒子,得到由纳米聚合物中空粒子组成的多孔防反射薄膜。本发明的制备工艺简单,通过改变纳米聚合物胶囊水分散液的浓度和纳米聚合物中空粒子的空腔体积分率可方便有效的调节多孔防反射薄膜的厚度和折光指数,且所制备的多孔防反射薄膜具有较高的机械强度和耐摩擦性能。
浙江大学 2021-04-11
一种复合元素处理的高效电机用无取向硅钢的制备方法
简介:本发明公开了一种复合元素处理的高效电机用无取向硅钢的制备方法,属于电工钢技术领域。本发明采用复合添加一定量的Ca、La和B的无取向电工钢铸坯为原料,依次进行冶炼、锻造、热轧、常化、酸洗、一次冷轧、中间退火、二次冷轧和成品退火,并将成品退火温度和时间分别控制为900??940℃和3??5min,最终得到具有低铁损和高磁感的高效电机用无取向硅钢产品。该产品最终磁性能为:钢板厚度0.5mm时,P15/50=3.6~3.9W/kg,B5000=1.76~1.80T。该成品钢带不仅能广泛用于大、中型电机制造,也可广泛用于变频空调冰箱压缩机的制造。  
安徽工业大学 2021-04-11
一种制备基于叶酸修饰的混合光子晶体复合材料的方法
本发明公开了一种制备基于叶酸修饰的混合光子晶体复合材料的方法,采用二氧化硅胶体微球作为模板,并将其置于反应管中,加入预凝胶A反应、聚合后,去除二氧化硅胶体微球,制得反蛋白石骨架,将预凝胶B加入该骨架中反应、聚合20~60s后,即制得混合光子晶体,随后配制叶酸?二甲基亚砜混合溶液,加入1?(3?二甲氨基丙基)?3?乙基碳二亚胺盐酸盐,混合光子晶体和N?羟基琥珀酰亚胺反应后,洗涤,即可制得该复合材料。本发明的显著优点为制法简单容易,对设备要求低,制得的复合材料稳定性强,具有优越的生物兼容性和磁性响应性,能够特异、灵敏、简单、有效地抓捕到髓性白血病耐药细胞,并使得耐要细胞株具有良好的生物活性。
东南大学 2021-04-11
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