二氧化碳电还原反应高效催化材料的研究
                                        
                                            	本研究设计并合成了无定型	Ag-Bi-S-O	修饰的	Bi	0	纳米颗粒,将其应用于二氧化碳电还原反应中	(图	1	)	。	该研究工作首先通过溶剂热法制备了	AgBiS	2	纳米棒,并将其在空气中煅烧处理,得到了组成为	Ag	0.95	BiS	0.75	O	3.1	的双金属硫氧复合物纳米棒。在进一步电化学还原预处理后,该复合物被转化为无定型	Ag-Bi-S-O	修饰的	Bi	0	纳米颗粒。这种新型二氧化碳电还原催化剂在仅有	450 mV 	的过电位下,实现了高达	94.3%	的甲酸法拉第效率和	12.52 m	A/	cm	2	的甲酸部分电流密度。通过与	AgBiS	2	、	Bi	硫氧复合物及	Bi	2	S	3	参比样品进行对比,发现在电化学还原预处理过程中,金属硫化物中的	-2	价硫会转化为	H	2	S	并离开电极表面,只有金属硫氧复合物中被氧化为	+6	价的硫能保留在催化剂中。后续实验表明	,这一部分硫能促进水的解离,而甲酸形成过程中所需的	H	+	正是来自于	H	2	O	。因此,甲酸的生成被极大程度地促进。另一方面,	Ag-Bi-S-O	修饰	Bi	0	纳米颗粒中的	Ag	,有利于电荷在电极中传递,提高了催化剂的电流密度。在过电位为	450 mV 	时,更大的电流密度可以提高阴极附近的局域	pH	,而更大的局域	pH	能进一步提升硫促进水解离的效用,同时抑制氢析出反应的发生。因此,无定型	Ag-Bi-S-O	修饰的	Bi	0	纳米颗粒可以在极低的过电位下将二氧化碳高活性、高选择性地转化为甲酸。
                                        
                                        
                                            北京大学
                                            2021-04-11