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金属催化自由基反应的研究
从简单烯烃出发高效、高选择性地合成高价值化合物一直是有机化学工作者追求的目标。在这一过程中,过渡金属催化剂起到了重要的作用。传统的烯烃官能团化反应一般可分为两类:极性过程或者自由基过程,二者有各自的优势和局限。如何通过设计新的催化过程,在一个反应中融合上述两种过程,取长补短,是实现更加简洁、绿色合成的重要途径。朱戎课题组提出利用钴介导的自由基-极性交叉过程(Radical-Polar Crossover),在氢原子转移(HAT)氢官能团化反应中初步实现了上述目标。这一最新进展发表在《美国化学会志》上(Xiao-Le Zhou1, Fan Yang1, Han-Li Sun, Yun-Nian Yin, Wei-Ting Ye and Rong Zhu*. Cobalt-Catalyzed Intermolecular Hydrofunctionalization of Alkenes: Evidence for a Bimetallic Pathway. J. Am. Chem. Soc. 2019, 141, 7250.)。 第一过渡系金属催化的HAT氢官能团化反应是一类具有重要合成学意义的自由基反应。研究在该体系中引入高价碘试剂作为双电子基团转移氧化剂和亲核试剂的前体,在钴氢物种催化下,实现了自由基与极性过程互补融合的新反应途径。利用该方法在室温下即可完成羧酸、酚、磺酰胺等各类亲核试剂对非活化和活化烯烃形式上的加成,从而以高官能团兼容性,一步合成较为复杂的结构,具有潜在的重要应用价值。他们进一步通过细致的动力学研究和控制实验,揭示了钴配合物在催化循环中所扮演的多重角色,并提出反应可能经过双金属过程。该过程涉及到的关键中间体中包括一类有机钴配合物,这一发现有望为金属催化自由基反应中的配体调控提供新的思路。
北京大学 2021-04-11
凹凸棒石基催化载体材料
光催化剂的实用化研究一直受到人们的广泛重视,目前的研究热点主要集中在探索新型光催化材料,将凹凸棒土的高吸附特性和光催化技术结合起来,将活性光催化剂负载在凹凸棒土表面,可以解决光催化剂的固定化问题,明显提高催化剂的光催化性能;同时,由于凹凸棒土的特殊棒晶状结构,使光催化剂易于沉降、分离,重复利用,解决了催化剂的重复利用问题,具有突出的优点和特点。 成果亮点 技术特点:一种CO2转化为环碳酸酯的高效纳米催化剂及其制备方法,通过将天然凹凸棒矿石粉碎筛选,去除杂质,得到凹凸棒粉末后分散到第一溶剂中,加入改性剂,搅拌反应,接着离心、洗涤、干燥处理,即得高效纳米催化剂。这种CO2转化为环碳酸酯的高效纳米催化剂的制备方法,得到的高效纳米催化剂作为一种高效催化CO2合成环碳酸酯的催化剂,具有催化剂原料易得、成本低廉,还具有选择性好、结构稳定的特点;制备得到的高效纳米催化剂在进行催化反应时,具有不使用溶剂,催化条件温和、底物适用范围广等优点,有潜在的工业化利用价值。
兰州大学 2021-01-12
腈基化合物生物催化技术
腈水解酶、腈水合酶在高值精细化工产品的绿色合成中有较高的利用价值。应用代谢工程育种和高通量筛选等技术选育高效生产菌种,提高酶的发酵产量及催化效率;解决腈水解酶的催化效率、稳定性与实用性的共性关键技术问题,改造或构建高效的工程菌株;研究腈水解酶规模化生产的发酵与分离纯化技术,研究腈水解酶的固定化等应用工程技术,实现该酶在化工、医药、饲料等工业领域中的应用。
江南大学 2021-04-13
用于生产可调控合成气的核壳钙钛矿型催化剂及应用
本发明涉及的是用于生产可调控合成气的核壳钙钛矿型催化剂及应用,其中用于生产可调控合成气的核壳钙钛矿型催化剂,其组成通式为Fe
东北石油大学 2021-04-30
一种蒙脱石基金属镍纳米片催化剂及其制备方法和应用
(专利号:ZL 201410632565.1) 简介:本发明公开了一种蒙脱石基金属镍纳米片催化剂及其制备方法和应用,属于化工技术领域。该催化剂载体为蒙脱石,活性组分为金属镍,镍质量为催化剂总质量的5-30wt%,其制备方法是:将蒙脱石与镍盐、尿素和水充分搅拌混合,通过超声辅助分散得到完全剥离为单层蒙脱石纳米片的水溶液,用化学液相沉积-沉淀法在分散于水溶液中的单层蒙脱石纳米片表面引入分布均一的镍物种,经高温还原制得蒙脱石基金属镍纳米片催化剂。本发明蒙脱石基金属镍纳米片催化剂对芳烃化合物加氢反应具有很高的催化活性,同时该催化剂制备方法简单、成本低廉,很适合于工业化生产。  
安徽工业大学 2021-04-11
二元负载型TiO2/纳米铁/SBA-15催化剂的制备方法
本发明提供一种二元负载型TiO2/纳米铁/SBA-15催化剂的制备方法,该方法步骤:钛酸丁酯水解缓冲液的配制;负载型TiO2/SBA-15催化剂制备;二元负载型TiO2/纳米铁/SBA-15催化剂的制备,即得到黑色二元负载型TiO2/纳米铁/SBA-15催化剂,在无氧条件下密封保存。本发明的效果:在二元负载型TiO2/纳米铁/SBA-15催化剂制备过程中,形成的Si-O-Ti键可有效提高TiO2在SBA-15分子筛孔道内的负载牢固度,且负载过程不会破坏分子筛的结构。同时又不会出现孔道坍塌和收缩的现象,并保持负载型TiO2/SBA-15催化剂大比表面积的介孔结构,比表面可高达300m2/g以上。可在一定程度上减少光生载流子的复合,提高其光催化效率55%-70%以上。
天津城建大学 2021-04-11
一种微波改性Ca-Zr/H-ZSM-5酸碱催化剂的制备方法
本发明公开了一种微波改性Ca?Zr/H?ZSM?5酸碱催化剂的制备方法,采用预热?微波辐射?煅烧三步法对HZSM?5分子筛预处理,并配置氢氧化钙溶液对其碱处理以得到等级孔前驱体。配置一定容积的分子筛悬浊液,加入锆的硝酸盐溶液用于离子交换并浸渍24小时,随后加入由碳酸钙,进行搅拌、烘干、三步法微波?热处理等操作。利用该方法设计并制备的酸碱催化剂具有特定的等积孔与骨架结构,能够有效促进CO2气体分子扩散与吸附、气化或热解过程中重油裂解,轻质油分的定向合成等多功能,煅烧后的催化剂,其活性组为CaO,可用于
东南大学 2021-04-14
一种应用在海藻液化反应的分子筛催化剂及其制备方法
本发明公开了一种应用在海藻液化反应的分子筛催化剂及其制备方法,包括以下方法:首先以ZSM-5/MCM-41复合分子筛催化剂为载体负载金属得到负载金属的复合分子筛催化剂,然后用化学液相沉积法修饰负载金属的复合分子筛催化剂,即得到本发明的微孔-介孔复合分子筛催化剂,将此催化剂可应用在海藻液化中,催化剂对海藻液化的催化效果明显,促进产物的芳香化,有明显的脱氧效果,燃油产率高,热值高,含氧量低,芳烃和长链烷烃含量高。人们对矿物能源需要的日益增长与传统能源的有限性和不可再生性之间的严重不平衡性,使得寻找新型的可再生的环境友好型能源作为代替成为迫切需要。生物质能储量丰富并且可以再生,从化学组成来看,生物质是由碳、氢、氧、氮等元素组成的,与传统的矿物能源组成相似并且不含硫,所以在使用的过程中不会排放出SO2并且是属于零碳排放,因此可作为矿物能源的理想潜在替代能源。与陆地生物质相比,海藻具有光合作用效率高、生长周期短、不占用土地等优点,因此把海藻转化为可替代能源的研究越来越广泛深入,但是现有技术和方法利用海藻作为原料制备的生物油具有氧含量高、热值低、酸度大、稳定性差等缺点,很难作为燃料直接使用;而在海藻转化过程中加入催化剂是一种非常有效的方法,不仅可以提高液体燃油的产率,还能改善燃油的品质从而使其接近化石燃料的标准。
青岛大学 2021-04-13
一种具有抗烧结性能的负载型金铂钯催化剂及其制备方法
发明提供一种具有抗烧结性能的负载型金铂钯催化剂,由金铂钯合金纳米颗粒负载在多孔载体上组成,铂与钯的重量比为1:4~2:1,其尺寸为10nm以下。本发明利用一步共同光沉积法制得该催化剂,在700℃以上焙烧温度下保持均一的合金结构,每个均一的合金结构中都均匀分布着金、铂、钯三种金属,且三种金属均为金属价态,形成单相合金结构。本发明的特点在于:1)制得的金铂钯三金属催化剂具有优良的抗烧结性能;2)解决了金铂钯催化剂在700℃以上的高温反应中易烧结失活的问题,拓展了其高温催化应用,如甲烷活化、汽车尾气处理、烷烃氧化等高温反应;3)制备方法简单,适合于大规模工业化生产。
浙江大学 2021-04-13
含硫、氮和过渡金属元素大孔碳氧化原催化剂的制备方法
本发明涉及氧还原催化剂的制备方法,旨在提供一种含硫、氮和过渡金属元素大孔碳氧化原催化剂的制备方法。该方法是:将硫脲溶液加入葡萄糖溶液,于水浴中滴加盐酸,反应得到葡萄糖硫脲预聚体溶液;将含过渡金属盐和纳米CaCO3粉末的悬浊液加入其中,加热反应后喷雾干燥,得到催化剂前驱体;然后升温进行深度聚合、碳化;冷却球磨,再使用盐酸去除模板,漂洗后干燥,得到产品。本发明将过渡金属元素在多孔材料形成前加入,能够形成更多的催化中心,是催化中心的分布更加均匀。得到的催化剂比表面积大,导电性好,具有极高的催化活性,特别适用于大电流工作状况。合成的非贵金属催化剂可用于多种燃料电池,也可作为空气电池的阴极催化剂,成本低廉。
浙江大学 2021-04-13
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