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新型手性Ir(III)催化剂诱导的分子内碳氢键氨基化反应-γ-内酰胺的
高效
构筑
基于前期关于双齿导向基团辅助的C-H键活化策略,利用氨基酸作为母体结构,设计合成了一类含有8-氨基喹啉基团的新型手性配体(QAAligands),并制备了相应的手性Ir(III)催化剂。在该催化剂的作用下,可以精准调控二噁唑酮类化合物分子内的C(sp3)-H键胺化反应,以大于99%ee实现γ-内酰胺的高效不对称合成。该类新型催化剂具有一定的类酶特性,可以容忍大量水的存在,并且水的存在对于特定底物具有明显的促进效果。通过对催化剂的单晶结构进行分析,作者发现该类手性Ir(III)催化剂中的五甲基环戊二烯基(Cp*),8-氨基喹啉(AQ)和邻苯二甲酰胺(NPhth)组成了一个规则的沟状手性空腔,金属中心处于手性空腔的内部,从而使其具有优异的立体控制能力。通过与韩国高等技术研究院的SukbokChang教授合作进行计算化学的研究发现手性控制的关键因素是底物中的C-H键与NPhth基团存在多个C-H/π弱相互作用。
南开大学
2021-04-10
中国科学技术大学研制出二氧化碳电还原
高效
催化剂
近日,中国科学技术大学高敏锐教授课题组和俞书宏院士团队,设计了系列具有“富集”效应的纳米催化剂,结合流动电解池的合理设计,成功实现了二氧化碳到目标产物的高选择性转化。相关工作在线发表于近期的《德国应用化学》和《美国化学会志》。二氧化碳转化技术不仅能够降低大气中的二氧化碳浓度,同时还可以得到诸多高附加值的碳基燃料。在现有的各种二氧化碳转化技术中,电催化二氧化碳还原技术具有可在常温常压下进行、能够实现人为闭合碳循环等优点,成为一种具有应用前景的方法。当前,通过更高效催化剂的理性设计与可控合成,实现二氧化碳电还原技术走向工业化应用成为研究重点与难点。研究人员使用简单的微波热合成,通过反应参数调节,成功制备了3种具有不同尖端曲率半径的硫化镉纳米结构。模拟表明这种半导体材料尖端曲率半径减小会引起尖端附近的电场强度增大,从而增强钾离子在电极附近的富集。流动电解池测试表明,这种催化剂性能大大优于其他过渡金属硫属化物电催化剂。除了利用纳米多针尖的“近邻效应”实现对目标离子的富集外,研究团队进一步提出利用纳米空腔的“限域效应”来富集反应中间体,实现二氧化碳到多碳燃料的高效率转化。以上研究表明二氧化碳电还原反应中催化剂纳米结构设计对催化性能的重要影响,纳米尺度“富集效应”可有效增强关键中间体的吸附,从而推动反应高效率运行。这种新的设计理念为今后相关电催化剂的设计和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中国科学技术大学
2021-04-11
基于工业机器人的大口径光学元件
高效
精密磨抛加工关键技术与装备开发
成果简介: 国内外大科学工程研究中如激光聚变,空间光学,天文望远镜等,都对大口径光学元件提出了较大的需求和较高的要求,而国内大口径光学加工制造能力还远落后于美国,欧洲等国家。随着国内对大口径光学元件的需求越来越大,精度越来越高,口径越来越大,孔径也不断增大,适用于大尺寸、非球面、高效、精密的柔性加工技术已成为制约其发展和亟待解决的关键问题。利用智能化自动化技术生产取代传统手工低效率研磨已经成为必然趋势。为适应大口径光学元件的加工,结合现有成熟工业机器人技术条件,先进制造装备及控制实验室开展了多工具柔性磨抛复合加工技术的研究,利用工业机器人模拟手工研磨镜面加工技术,通过在末端关节安装的专门研发磨抛工具头对各型大口径平面及曲面类光学元件进行高效率研磨加工,还能根据光学元件面形检测得出的误差结果,专门开发了自主知识产权的软件能智能化地在光学表面相应的区域自动选择修正工具,并自动通过高效叠代算法得出合适的磨抛材料去除函数,并生成高精度光学表面加工程序,有效地控制加工大口径光学元件过程中产生的各种误差,特别是能有效克服“蹋边问题”,该成套技术不仅能大大提高大口径光学元件的抛光效率和加工精度,另外与采用精密数控机床加工相比还能有效降低企业设备采购与维护成本。 应用领域: 核聚变、空间光学、天文光学望远镜、光学镜头等涉及光学元件制造行业 技术指标: 实现直径1米的大口径光学元件磨抛加工; 直径500mm的平面反射镜有效口径范围面形精度达到PV=0.387λ、rms=0.063λ。
电子科技大学
2017-10-23
开发抗HIV药物关键中间体
高效
合成方法 相关药物对新冠病毒有初期活性
该研究主要通过铑催化的不对称转移氢化非对映选择性地构筑两种氨基氯代醇2和3(上图),然后经过简单的碱处理过程可得到关键的氨基环氧中间体。与此前一些还原策略相比较,该合成方法极大地提高了合成效率和非对映选择性(转化数TON高达4900,非对映选择性高达99:1)。从这两个关键中间体出发可以合成一系列的抗HIV蛋白酶抑制剂类药物,例如阿扎那韦(Ataz
南方科技大学
2021-04-14
关于组织申报国家重点研发计划“氢
能
技术”等7个重点专项2023年度项目的通知
根据《国家重点研发计划管理暂行办法》和组织管理相关要求,以及《科技部关于发布国家重点研发计划“氢能技术”等7个重点专项2023年度项目申报指南的通知》(国科发资〔2023〕99号),现将我区组织申报与推荐国家重点研发计划项目要求通知如下。
内蒙古自治区科学技术厅战略规划处
2023-07-13
关于组织申报国家重点研发计划“氢
能
技术”等7个重点专项2023年度项目的通知
近日,科技部发布了国家重点研发计划“氢能技术”等7个重点专项2023年度项目申报指南,现就组织项目申报事宜通知如下。
甘肃省科技厅
2023-06-14
第二届科创中国·高等学校技术交易大会低碳与储
能
产业论坛在渝举办
4月9日,第二届科创中国·高等学校技术交易大会—低碳与储能产业论坛在重庆国际博览会议中心举办。
云上高博会
2023-04-10
中国矿业大学教师团队在高熵氧化物的制备及其储
能
应用方面取得进展
中国矿业大学材料与物理学院高效储能材料与器件团队青年教师肖彬与隋艳伟教授在高熵氧化物材料储锂应用领域取得重要进展。通过对高熵FeCoNiCrMn合金粉末的氧化,成功制备(FeCoNiCrMn)3O4高熵氧化物,并将其用作于锂离子电池新型负极材料。
中国矿业大学
2022-06-01
材料与物理学院教师陈亚鑫、鞠治成在炭材料及储
能
应用方面取得进展
针对高缺陷炭负极电化学储钾容量与稳定性难以兼顾的问题,报道一种原位缺陷选择性调变与导电骨架搭建策略,通过热力学与动力学双重调控,提高缺陷炭负极电化学储钾综合性能。
中国矿业大学
2022-06-01
北京大学深研院潘锋团队在调控超结构基元提升锂
电池
正极材料性能取得重要进展
锂电池已经在手机、电动车和大规模储能广泛应用。商业化的锂离子电池正极材料主要是依赖于价格相对昂贵的钴(Co)和镍(Ni)元素的钴酸锂(LiCoO2)和高镍三元(NCM)正极。
北京大学
2022-07-08
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