近日,我校先进材料原子工程研究中心朱满洲/康熙研究团队发展了“双级动力学调控”策略,实现了多种原子级别精确银纳米团簇的高效高产率制备。相关研究成果以“FabricationofaFamilyofAtomicallyPreciseSilverNanoclustersviaDual-LevelKineticControl”为题在化学领域国际权威期刊《ChemicalScience》上在线发表,并被选为杂志封面(图1)。安徽大学化学化工学院2021级博士研究生魏肖和2019级硕士研究生许超为论文共同第一作者,朱满洲教授和康熙博士为论文共同通讯作者,安徽大学为唯一通讯单位。
图1.该工作被选为《ChemicalScience》封面进行报道
金属纳米团簇是一类尺寸介于金属配合物和等离子体纳米颗粒之间的纳米粒子。由于金属纳米团簇具有离散的电子能级和量子尺寸效应,这类纳米粒子展现出独特的物理化学性能,在光学、催化、传感、生物等领域均展现出良好的应用前景。如何高效制备原子级别精确的金属纳米团簇是其开展基础研究和探索实际应用的基础。2008年,朱满洲教授就提出了“动力学控制、热力学选择”策略,实现了Au25(SR)18团簇的高产率制备,推动了团簇科学的发展(J.Am.Chem.Soc.,2008,130,1138)。然而,如何拓展这一策略以实现更多团簇的高效制备,至今还是一个难题。
安徽大学先进材料原子工程研究中心的研究人员在“动力学选择、热力学控制”的基础上,发展了“双级动力学调控”策略,实现了多种原子精确银团簇的高效高产率制备(图2)。他们发现,如果直接还原Agx(S-Adm)y配合物的速率过快将导致多分散银纳米颗粒的形成。为解决这一问题,他们首先进行一级动力学调控:在配合物还原前引入膦配体延缓还原速率,并生成与膦化物相匹配的多种银纳米团簇。为提升这些银纳米团簇的产率,他们继续进行了二级动力学调控:在配合物还原过程中搭建低温环境,进一步延缓还原速率,显著提升团簇的产率。“双级动力学控制”策略有望成为一种强大的团簇合成手段,为具有新结构、新性能、新应用团簇的高效制备提供基础。
图2.“双级动力学调控”策略高效高产率制备银纳米团簇
该研究工作得到了国家自然科学基金(21631001,21871001,22101001)和安徽省高校协同创新计划项目(GXXT-2020-053)的支持。