硒硫化锑（Sb2(S,Se)3）作为一种极具潜力的光伏材料，兼具优异的光电特性和化学稳定性，其理论光电转换效率可达30%以上，是发展高效无毒稳定太阳电池的理想候选材料。然而，目前Sb2(S,Se)3太阳电池的实际认证效率与理论值仍存在显著差距。深入探究Sb2(S,Se)3材料的制备工艺、揭示其器件效率限制机制，并实现高效稳定Sb2(S,Se)3太阳电池的可控制备，已成为推动无机薄膜光伏技术发展的关键科学问题和技术挑战。
近日，南开大学张毅教授团队和中国科学技术大学陈涛教授团队、中国科学院大连化学物理研究所刘生忠研究员团队在著名学术期刊Nature Energy上发表题为"Carrier management through electrode and electron-selective layer engineering for 10.70% efficiency antimony selenosulfide solar cells"的研究论文。该文章针对载流子损耗难题，基于前期在Sb2(S,Se)3吸收层制备新策略（Adv. Electron. Mater 2019, 5, 1800683）、低成本高质量Sb2(S,Se)3吸收层可控制备（Small 2023, 19, 2206175）、吸收层能带结构调控（Adv. Funct. Mater. 2024, 34, 2309764; Angew. Chem. Int. Ed. 2024, 63, e202406512）的研究成果。团队进一步揭示了制约Sb2(S,Se)3太阳电池性能的关键因素—即由于光反射损失导致的光生载流子产率低以及富含缺陷的埋藏界面恶化载流子输运。此外，通过多尺度的成分表征分析，团队首次阐明了吸收层空间组分不均匀性形成机制。这些发现为硒硫化锑太阳电池的性能优化提供了重要理论依据。
为解决这一难题，该团队开发了一种电荷载流子管理策略，使用高雾度的掺氟二氧化锡透明导电氧化物薄膜作为器件的前接触衬底，极大地抑制了广角光反射损失并最大限度地产生光生载流子。此外，为了克服织构衬底表面导致富含孔洞和分流路径的埋藏界面，研究团队进一步使用原子层沉积、化学水浴法以及旋涂法等手段在Textured-FTO/CdS界面上引入了SnO2界面层，极大地改善了电荷传输，并显著抑制了界面和吸收层体内的载流子复合。该载流子管理策略实现了光伏性能（开路电压、填充因子和短路电流密度）的全面提升，最终实现了经第三方认证的10.70%光电转换效率的硒硫化锑太阳电池。该普适的技术革新也有利于推动碲化镉和钙钛矿等其他薄膜光伏电池的发展。
南开大学为该项工作的第一完成单位，南开大学电子信息与光学工程学院2022级博士生董家斌为论文第一作者，南开大学张毅教授、中国科学技术大学陈涛教授、中国科学院大连化学物理研究所刘生忠研究院为论文的共同通讯作者。该工作得到了国家重点研发计划和国家自然科学基金委的资助，同时也得到了光伏材料与电池全国重点实验室、教育部薄膜光电技术工程研究中心等平台的大力支持。
图1. a,b, S-FTO (a)和T-FTO (b) 衬底的 SEM 图像。c,d, S-FTO (c)和 T-FTO (d)衬底的原子力显微镜图像。f,g, 基于 S-FTO (f) 和 T-FTO (g) 衬底的器件的二维 ARR 光谱。 h, 基于不同衬底的 Sb2(S,Se)3 薄膜的 GIXRD 图样的放大（120）衍射峰。 i, Cell-S 和Cell-T 的光伏统计参数（n = 30）。j,k, 不同沉积时间下的前驱体薄膜 (j) 和 Sb2(S,Se)3 薄膜 (k) 的 GIXRD 图谱。 Sb2S3 和 Sb2Se3 的相结构分别以 PDF#42-1393 和 PDF#15-0861 为索引。l,m, Sb2(S,Se)3 前驱体薄膜退火 0 秒 (l)和 600 秒 (m) 的 GIXRD 图样的放大（120）衍射峰。
图2. a，织构埋藏界面和载流子复合过程示意图。b-f，T-FTO/SC-SnOx 薄膜(b)、T-FTO/CBD-SnOx 薄膜(c)、T-FTO/ALD-SnOx 薄膜(d)、T-FTO/ALD-SnOx/CdS 薄膜（未经 CdCl2 处理）(e)、沉积在 T-FTO/ALD-SnOx/CdS 衬底上的 Sb2(S,Se)3 薄膜(f)的 SEM 图像。g、h，Sb2(S,Se)3太阳电池的横截面 SEM 图像：Cell-ref (g)和Cell-target (h)。
图3. a、光伏统计参数（CdS 和 ALD-SnOx/CdS 组 n = 30；其他组 n = 20）。方框图中显示了方框界限、上下四分位数、中心线、平均值和原始数据点。 b、冠军电池cell-target的 J-V 曲线。c, 文献报道的锑基太阳能电池认证 PCE 统计。d, 文献中报告的经认证的锑基太阳能电池的VOC与带隙的对比。e, 大面积（1.0 cm2）Sb2(S,Se)3 太阳电池的 J-V 曲线。 f：Cell-target器件的连续 MPP 工作稳定性测量。
图4. a,b，不同脉冲电压条件（周期宽度 100 ms）下Cell-ref (a) 和Cell-target (b) 的 O-DLTS 信号。c, Sb2(S,Se)3 晶格中 SbS(e) 缺陷的位置。 d, 分别为Cell-ref和Cell-target器件的导带(EC)和价带(EV)边缘、费米能级(EF)和缺陷能级(EH1)。e, 利用电容-电压(NCV)和驱动级容量曲线(NDL)方法测量的Cell-ref和Cell-target器件的载流子曲线。双箭头实线表示界面陷阱密度(NIT，NCV 和 NDL 之间的差值)。f, Sb2(S,Se)3薄膜的载流子动力学分析。 g, Cell-ref和Cell-target的电荷提取(ηe)和收集(ηc)效率。h，Cell-ref和Cell-target的FF损失分析。