氢氧燃料电池阴极催化剂设计

中国科学技术大学合肥微尺度物质科学国家研究中心及化学与材料科学学院的曾杰教授团队和国家同步辐射实验室鲍骏教授团队合作，通过精准的氧化刻蚀，调控钯铂合金的形貌和组分，设计并构筑出了超立方体框架结构催化剂，其在氢氧燃料电池阴极反应中表现出高活性和高稳定性。研究成果以 “Pd-Pt Tesseracts for the Oxygen Reduction Reaction”为题发表在《美国化学会志》上（J. Am. Chem.Soc. 2021,doi.org/10.1021/jacs.0c12282）。该研究团队受三维立方体向四维超立方体演变的启发，将钯铂均匀合金立方体进行氧化刻蚀，通过精准调控钯原子的去除和余下钯原子与铂原子的重排，得到钯铂合金超立方体框架结构（图 1）。此外，通过调节初始立方体中钯、铂两种元素的比例，还可以得到八足体和立方框架结构。在氢氧燃料电池阴极催化测试中，立方框架结构、超立方体结构和八足体结构的单位质量活性分别达到了商用铂碳催化剂的 4.1 倍，11.6 倍和 8.3 倍。此外，超立方体结构催化剂还表现出了最高的本征活性（2.09 安培每平方厘米）和优异的性能稳定性。密度泛函理论计算表明超立方体表面晶面的氧吸附能最接近于理论最优值，这一趋势与实际测试的氧还原活性顺序相一致。这种新的超立方体框架催化剂设计理念为今后相关电催化剂的设计提供了新的思路。