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新型手性Ir(III)催化剂诱导的分子内碳氢键氨基化反应-γ-内酰胺的高效构筑
基于前期关于双齿导向基团辅助的C-H键活化策略，利用氨基酸作为母体结构，设计合成了一类含有8-氨基喹啉基团的新型手性配体（QAAligands），并制备了相应的手性Ir(III)催化剂。在该催化剂的作用下，可以精准调控二噁唑酮类化合物分子内的C(sp3)-H键胺化反应，以大于99%ee实现γ-内酰胺的高效不对称合成。该类新型催化剂具有一定的类酶特性，可以容忍大量水的存在，并且水的存在对于特定底物具有明显的促进效果。通过对催化剂的单晶结构进行分析，作者发现该类手性Ir(III)催化剂中的五甲基环戊二烯基(Cp*)，8-氨基喹啉（AQ）和邻苯二甲酰胺（NPhth）组成了一个规则的沟状手性空腔，金属中心处于手性空腔的内部，从而使其具有优异的立体控制能力。通过与韩国高等技术研究院的SukbokChang教授合作进行计算化学的研究发现手性控制的关键因素是底物中的C-H键与NPhth基团存在多个C-H/π弱相互作用。
南开大学
2021-04-10
中国科学技术大学研制出二氧化碳电还原高效催化剂
近日，中国科学技术大学高敏锐教授课题组和俞书宏院士团队，设计了系列具有“富集”效应的纳米催化剂，结合流动电解池的合理设计，成功实现了二氧化碳到目标产物的高选择性转化。相关工作在线发表于近期的《德国应用化学》和《美国化学会志》。二氧化碳转化技术不仅能够降低大气中的二氧化碳浓度，同时还可以得到诸多高附加值的碳基燃料。在现有的各种二氧化碳转化技术中，电催化二氧化碳还原技术具有可在常温常压下进行、能够实现人为闭合碳循环等优点，成为一种具有应用前景的方法。当前，通过更高效催化剂的理性设计与可控合成，实现二氧化碳电还原技术走向工业化应用成为研究重点与难点。研究人员使用简单的微波热合成，通过反应参数调节，成功制备了3种具有不同尖端曲率半径的硫化镉纳米结构。模拟表明这种半导体材料尖端曲率半径减小会引起尖端附近的电场强度增大，从而增强钾离子在电极附近的富集。流动电解池测试表明，这种催化剂性能大大优于其他过渡金属硫属化物电催化剂。除了利用纳米多针尖的“近邻效应”实现对目标离子的富集外，研究团队进一步提出利用纳米空腔的“限域效应”来富集反应中间体，实现二氧化碳到多碳燃料的高效率转化。以上研究表明二氧化碳电还原反应中催化剂纳米结构设计对催化性能的重要影响，纳米尺度“富集效应”可有效增强关键中间体的吸附，从而推动反应高效率运行。这种新的设计理念为今后相关电催化剂的设计和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相关论文信息：https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中国科学技术大学
2021-04-11
金属复合物催化剂、其制备方法以及在制备D,L-薄荷醇中的应用
本发明公开了一种金属复合物催化剂、其制备方法以及在制备D,L-薄荷醇中的应用，该金属复合物催化剂由如下重量百分比的元素组成：镍70-85％、铝8-10％、钒5-10％、钴2-10％。该金属复合物催化剂应用于百里酚加氢制备D,L-薄荷醇时，具有反应活性高，手性化合物消旋化速度快的特点。同时异构化中加入的某种碱是减少轻组分副产物的关键。整个工艺反应选择性好，制备工艺简单，生产成本低，合成路线对环境友好。
浙江大学
2021-04-13
解释了在钌基催化剂表面电化学合成氨的过电位很低的
在金属钌表面，另一种不稳定的中间产物*N 2
南方科技大学
2021-04-14
可磁性分离回收的石墨烯复合二氧化钛光催化剂及其制备方法
本发明涉及一种可磁性分离回收的石墨烯复合二氧化钛光催化剂及其制备方法。通过两步水热法合成，首先将石墨烯与磁性颗粒复合制备成磁性石墨烯，再与水热法合成的二氧化钛纳米颗粒复合，制备出三元复合光催化剂，该催化剂由石墨烯、二氧化钛、纳米磁性颗粒三部分组成，磁性纳米颗粒负载于石墨烯片层上形成磁性石墨烯，具有较大的比表面积，同时具有磁性；金红石型二氧化钛具有三维有序纳米结构，负载于磁性石墨烯片层上，形成磁性分离的石墨烯复合金红石型二氧化钛光催化剂，该催化剂具有大比表面积，纳米颗粒具有磁性，可分离回收，具有高效催化性能。
浙江大学
2021-04-13
一种Au纳米粒子修饰的TiO2纳米线光催化剂的制备方
本发明公开了一种Au纳米粒子修饰的TiO2纳米线光催化剂的制备方法，步骤如下：将钛片分别通过乙醇清洗和酸洗去除表面的油污和氧化层，表面打磨直到均匀光滑，通过阳极氧化法对其进行氧化处理，采用阶梯升压的方法，阳极氧化处理，氧化处理后在空气中煅烧；采用吸附-光还原的方法对TiO2纳米线进行Au纳米粒子修饰，把TiO2纳米线浸入到氯金酸溶液中，搅拌状态下进行紫外灯光照，处理后用去离子水冲洗，烘干。本发明在模拟日光照射下具有较高的光催化活性，提高了对可见光的利用，且制备方法简单，反应便于控制；作为固定化的光催化剂，便于从水中分离，避免产生新的污染，去除水体中有机污染物具有良好的稳定性和可重复利用性。
青岛农业大学
2021-04-13
醋酸加氢合成乙醇
截至2011年底，国内醋酸产能超过800万吨，醋酸产能严重供大于求，醋酸装置开工率不 足70%，开发醋酸下游产品具有广阔的市场前景。2011年我国燃料乙醇产量约200万吨，燃料 乙醇的需求在不断增长，预计2015年，按照国内目前使用的E10 (汽油中掺混10%的乙醇) 标准 计算，对燃料乙醇的需求将达1000万吨。我国对乙醇的潜在消费需求，为醋酸加氢制备乙醇技 术带来了良好的市场机遇。目前的醋酸价格持续低迷，而乙醇需求增长潜力巨大，而目前粮食 乙醇的发展受到限制，醋酸加氢制备乙醇技术将带来显著的经济效益及社会效益，对替代传统 的粮食发酵路线，缓解石油资源紧缺的矛盾，提高我国能源安全，具有重要的战略意义和深远 影响。
华东理工大学
2021-04-13
柴油加氢仿真工厂
（1）装置功能特点 整个装置分为反应工段、分馏工段、压缩机工段及公用工程部分。反应工段主要包括两个反应器，两个反应器可以串联使用、单独使用、用一备一，反应器的加热炉采用工业上方形加热炉；分馏工段使用工业上圆筒形重沸炉形式，使用重沸炉泵强制循环，分馏塔使用玻璃视盅，便于操作者观察精馏塔板操作状态；压缩机工段包含新氢压缩机、循环氢压缩机、新氢缓冲罐及循环氢缓冲罐等设备；公用工程部分包含仪表空气压缩机、压缩气体干燥系统（本装置有24台气动调节阀）、工艺气体压缩机、工艺液体的配制及回收系统。 本装置不投入物料体系，完全依靠仿真软件、DCS控制系统和实物模拟装置协同运行，实现柴油加氢全流程工业实操模拟，软硬件协同内外操协同、交互响应。 仿真软件流程清晰并与工业生产工艺一致、数据真实，硬件装置安全可靠、坚固耐用、布局美观大气、仪表泵阀均可操作，控制系统技术先进、可靠性高、故障率低。
江苏昌辉成套设备有限公司
2021-12-08
含有双齿配位基团的氨基酸手性配体、手性催化剂及其对应的制备方法和应用
本发明涉及含有双齿配位基团的氨基酸手性配体、手性催化剂及其对应的制备方法和应用。本发明的手性配体由廉价易得的氨基酸制备，该类手性配体的发展可以提高手性配体的多样性。该类手性配体只需要一步反应即可简单高效地制备手性Ir(III)催化剂。本发明的手性Ir(III)催化剂是在氨基酸骨架中引入双齿导向基团改变氨基酸与Ir的原有配位模式，增强氨基酸对Ir(III)催化剂手性控制能力。首次设计合成出了该类手性Ir(Ⅲ)催化剂，并将该催化剂成功地应用于手性γ‑环内酰胺的高效不对称合成中，选择性高达99％ee，说明该催化剂具有优越的立体控制能力。
南开大学
2021-04-10
揭示了氮气在金表面的电化学还原反应路径，并对高效氮气还原催化剂的合成
氨是一种无碳的氢能载体，具有高能量密度（4.32 kWh L -1
南方科技大学
2021-04-14