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揭示了氮气在金表面的电化学还原反应路径,并对高效氮气还原催化剂的合成
氨是一种无碳的氢能载体,具有高能量密度(4.32 kWh L -1
南方科技大学 2021-04-14
JACS发表新能源学院氢能团队丙烷氧化脱氢制丙烯高性能催化剂最新成果
新能源学院赵学波教授领衔的氢能团队在具有工业应用前景的丙烷氧化脱氢制丙烯高性能催化剂研究方面取得新进展,相关论文《含硼金属有机框架化合物衍生的球形超结构氮化硼纳米片》(A Spherical Superstructure of Boron Nitride Nanosheets Derived from Boron-Contained Metal-Organic Frameworks)在国际化学领域顶级期刊Journal of the American Chemical Society发表。我校2016级博士生曹磊、新能源学院代鹏程副教授为该论文共同第一作者,新能源学院赵学波教授、代鹏程副教授、昆士兰大学Yusuke Yamauchi教授为共同通讯作者,中国石油大学(华东)为第一署名单位。 丙烯是极为重要的大宗化工基础原料,后续衍生出的众多有机化工产品在建筑、汽车、包装纺织等领域有广泛应用。近年来随着丙烯下游产业规模的迅速扩张,传统的丙烯来源已无法满足市场需求,因而亟需开发新的丙烯来源。丙烷氧化脱氢制丙烯具有底物转化率高、工艺能耗低和无积碳不易失活等优势,极具工业应用前景。但是由于产物丙烯容易与氧化剂发生过度氧化,降低了目标产物的选择性,从而让丙烷氧化脱氢工艺一直无法达到工业化的要求。因此,开发一种高效催化剂,抑制过度氧化,提升产物中丙烯的选择性是推动丙烷氧化脱氢发展最直接有效的手段。 氮化硼是目前烯烃选择性最高的丙烷氧化脱氢催化剂,但是单程烯烃收率离工业化需求仍有一定差距。通过可控合成提高活性物种在氮化硼表面的含量和分散度是一种提升催化性能的有效途径。构建分层的三维结构,尤其是基于二维氮化硼纳米片为基本单元的球状三维结构,有助于提高边缘活性物种的含量。除丰富的边缘活性位点外,特殊的三维球状结构促使反应混合气沿着球面进行有效地扩散并充分与活性位接触,提高催化剂的催化活性。然而迄今为止,如何控制氮化硼纳米片自组装形成三维球状超结构仍是一个充满挑战性的工作。 针对上述问题,研究人员以金属有机框架化合物(MOFs)为前驱体,通过溶剂热转换的方式制备了三维球形超结构MOFs纳米片(SS-MOFNSs),并进一步以SS-MOFNSs为自牺牲模板,制备了球形超结构氮化硼纳米片(SS-BNNSs)催化剂。 SS-BNNSs在丙烷氧化脱氢反应中表现出了优异的催化性能,510 ºC的操作温度下,产物中烯烃的收率达到了40.2%(丙烯,27.8%;乙烯,12.4%),远超商业化的氮化硼纳米片(丙烯,23.8%;乙烯,8.6%)和高比表面积的氮化硼纤维(丙烯,20.7%;乙烯,10.2%)。通过系统的表征可以发现,SS-BNNSs表面富含B-OH,让催化剂无须活化就可以直接催化反应进行,同时特殊的结构优势提高了活性物种的分散度,利于反应气与活性位点快速接触和产物丙烯的迅速脱附,提升了产物丙烯的单程收率。SS-BNNSs自组装的构造过程和结构优势带来的性能提升拓宽了催化剂的设计思路。 该研究成果获得审稿专家充分肯定,审稿专家一致认为该工作提出的含硼MOFs衍生三维超结构氮化硼纳米片具有很好的创新性,其作为丙烷氧化脱氢催化剂表现出的高烯烃收率在工业应用方面具有较大潜力,为丙烷氧化脱氢催化剂的研究提供了新的参考。
中国石油大学(华东) 2021-02-01
【高校科技创新成果推介】破解百年难题,浙大团队实现无催化剂聚酯成果突破
开拓创新·高校科技创新成果展
浙江大学、中国高等教育学会 2022-09-22
《自然·通讯》报道华东理工大学乙炔选择性加氢催化剂设计新策略
近日,我校化工学院催化反应工程团队在机理驱动的乙炔选择性加氢催化剂活性位点设计领域取得新进展。
华东理工大学 2022-10-11
CuFe2O4复合材料催化氧化有机污染物的性能与机理
一、项目进展 创意计划阶段 二、负责人及成员 姓名 学院/所学专业 入学/毕业时间 学号 冯畴境 化学化工学院环境工程 2019-2023 201931043101 李暄 化学化工学院环境工程 2019-2023 201931043116 罗雨欣 化学化工学院环境工程 2019-2023 201931043111 黄品杰 化学化工学院环境工程 2019-2023 201931043110 张一丹 化学化工学院环境工程 2019-2023 201931043105 三、指导教师 姓名 学院/所学专业 职务/职称 研究方向 周家斌 化学化工学院 教授 环境材料与污染控制 刘丹 化学化工学院 讲师 环境材料与污染控制 四、项目简介 工业生产当中产生大量的有机废水需要净化处理,对此问题,本课题准备采用光催化耦合基于硫酸根自由基的快速降解水中有机污染物。制备出磁性好、易回收且具有良好催化性能的Z型CuFe2O4/MnO2复合材料来活化PMS。PMS在复合催化材料表面会迅速反应生成硫酸根和羟基的自由基,同时在光照下实现电子空穴的有效分离。通过光催化和高级氧化产生的强氧化性的活性物种会争夺有机物的最外层电子来实现对有机废水的高效降解。 因为CuFe2O4具有磁性好、易回收、可重复使用、低毒、化学性质稳定、可见光催化活性等优点,可减少二次污染,且能够高效的活化PMS,此外,PMS可作为电子受体快速转移和消耗光生电子,实现电子和空穴的有效分离,提高其光催化活性。同时,通过掺杂MnO2颗粒进一步提高CuFe2O4催化剂比表面积,在反应体系中能够进一步活化PMS产生氧化自由基,从而有效地降解有机物。
西南石油大学 2023-07-20
脉冲放电等离子体协同纳米光催化有机废气及恶臭净化技术
项目简介 本成果将低温等离子体废气净化技术和纳米光催化废气净化技术两者协同作用,在 脉冲放电等离子体体系中引入纳米光催化剂,充分利用气相辉光放电激发的光能,组成 脉冲放电等离子体协同纳米光催化净化废气体系,从而产生更多的氧自由基或超氧自由 基等,进而产生更多的活性物质,加速废气污染物的降解和矿化,是一种兼具高能电子 辐射、自由基氧化等作用于一体,高效低能耗的废气净化净化技术。 性能指标 (1)能耗低,由
江苏大学 2021-04-14
在氧化铈负载钌纳米催化剂用于二氧化碳加氢反应的结构敏感性
首先制备了 CeO2 纳米线负载的 Ru 基单原子、纳米团簇(约 1.2 nm )和纳米颗粒(约 4.0 nm ),并用于催化常压 CO2 加氢反应。研究发现三种催化剂都表现出 98-100% 的甲烷选择性,但纳米团簇的反应活性高于单原子并远高于纳米颗粒。通过原位表征结合第一性原理计算,发现该催化剂上的 CO2 加氢反应经历 CO 中间体(即 CO 路径),其活性位点为 Ru-CeO2 界面处的 Ce3+-OH 位点和 Ru 位点,分别负责 CO2 解离和羰基中间体活化。从单原子到纳米团簇和纳米颗粒, SMSI 逐渐减弱,促进了吸附在 Ru 位点上羰基中间体的活化;氢溢流效应逐渐增强,不利于表面 H2O 分子的脱附。 SMSI 和氢溢流效应在纳米团簇上达到平衡,使催化剂在该粒径尺度下表现出最好的常压 CO2 加氢活性。
北京大学 2021-04-11
分子催化剂通过多米诺途径实现二氧化碳至甲醇的电还原转化
研究团队发现,分子催化剂转化效率低下的关键原因在于分子导电能力弱以及分子的聚集效应。凭借团队内化学与材料学等多学科的交叉背景,经过数年的前期研究工作,团队发现将酞菁钴分子(CoPc)与碳纳米管(CNT)复合能使分子在CNT壁上分散,从而克服CoPc分子聚集以及不导电的问题,大大提高CO
南方科技大学 2021-04-14
一种用于降解甲醛气体的TiO2光催化涂料及其制备方法
(专利号:ZL 201410104099.X) 简介:本发明公开了一种用于降解甲醛气体的TiO2光催化涂料及其制备方法,属于光催化涂料技术领域。该涂料包含光催化填料、成膜物质、分散剂、稳定剂、润湿剂、防霉剂、消泡剂以及增稠剂等,所述光催化填料为Cu-La/TiO2,其粒径为110nm~150nm。本发明光催化涂料的制备包括两个步骤:(1)Cu-La/TiO2光催化填料的制备;(2)光催化涂料的制备。本发明光催化涂料能在可见光源下光催化降解
安徽工业大学 2021-01-12
中国科学技术大学研制出二氧化碳电还原高效催化剂
近日,中国科学技术大学高敏锐教授课题组和俞书宏院士团队,设计了系列具有“富集”效应的纳米催化剂,结合流动电解池的合理设计,成功实现了二氧化碳到目标产物的高选择性转化。相关工作在线发表于近期的《德国应用化学》和《美国化学会志》。二氧化碳转化技术不仅能够降低大气中的二氧化碳浓度,同时还可以得到诸多高附加值的碳基燃料。在现有的各种二氧化碳转化技术中,电催化二氧化碳还原技术具有可在常温常压下进行、能够实现人为闭合碳循环等优点,成为一种具有应用前景的方法。当前,通过更高效催化剂的理性设计与可控合成,实现二氧化碳电还原技术走向工业化应用成为研究重点与难点。研究人员使用简单的微波热合成,通过反应参数调节,成功制备了3种具有不同尖端曲率半径的硫化镉纳米结构。模拟表明这种半导体材料尖端曲率半径减小会引起尖端附近的电场强度增大,从而增强钾离子在电极附近的富集。流动电解池测试表明,这种催化剂性能大大优于其他过渡金属硫属化物电催化剂。除了利用纳米多针尖的“近邻效应”实现对目标离子的富集外,研究团队进一步提出利用纳米空腔的“限域效应”来富集反应中间体,实现二氧化碳到多碳燃料的高效率转化。以上研究表明二氧化碳电还原反应中催化剂纳米结构设计对催化性能的重要影响,纳米尺度“富集效应”可有效增强关键中间体的吸附,从而推动反应高效率运行。这种新的设计理念为今后相关电催化剂的设计和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中国科学技术大学 2021-04-11
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