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高活性、高稳定性复合固体酸碱催化剂及其应用新工艺
催化剂技术的进步关系到现代化学工业的兴衰，其中酸、碱催化剂的使用涉及了三分之一以上的化工生产过程，废水处理、设备腐蚀、固液残渣处理等问题，必须从技术源头上才可能根本解决。本项目技术突破传统分子筛类、金属氧化物、酸碱性树脂类“固体催化剂”的限制，设计开发了一系列酸或碱强度、密度可以调变的复合固体酸、固体碱催化剂，可以在较宽的反应温度条件下稳定使用，覆盖 60300℃工况条件。一方面替代液体酸或挥发性酸（硫酸、磷酸、有机磺酸、氢氟酸、三氯化铝等），或腐蚀性碱（苛性碱、醇碱）、有机碱（胺）催化剂在传统化工生产中的应用；另一方面，利用固体成型独特的物化性质和工况适应性，配套结构型反应器、催化精馏反应器发展了具有自主知识产权的高端化工成套技术。
济南大学
2021-05-11
甲醇羰基化制备碳酸二甲酯和甲酸甲酯催化剂
"碳酸二甲酯（DMC）和甲酸甲酯（MF）是重要的绿色化工产品，受到国内外研究者的广泛关注。DMC可以代替氯甲烷、硫酸二甲酯、光气等剧毒物质进行甲基化、酯交换、羰基化等反应，在精细化学品、医药、农药合成领域具有广泛应用。DMC属于低毒或无毒的化工产品，具有较高的氧含量（53%），因此可以作为汽油添加剂提高汽油的辛烷值。MF是一种重要的C1化学品，在医药和有机化工合成产品中应用广泛。近年来，通过甲醇羰基化制备DMC常用的催化剂主要是负载型的Cu基催化剂，常用的载体主要是分子筛和活性碳，但是这些催化剂存在稳定性差和DMC的选择性低等问题; 而甲醇羰基化制备MF的用催化剂是甲醇钠、甲醇钾等强碱性有机化合物和一系列金属羰基化物。该类催化剂的优点是制备简单，缺点是催化剂腐蚀性强，对原料要求极高，产物与催化剂分离困难。 为了解决现有的问题，对于甲醇羰基化制备DMC的反应，已成功地设计了一类N杂碳材料负载型的Cu基催化剂，在微反应器评价装置，0~1.0 MPa，100~130 C，6390~127800 mL/g/h的反应条件下，DMC的选择性保持在97%以上，产率可达70%以上，催化剂稳定性考核
厦门大学
2021-04-10
借助原位环境电镜揭示金属催化剂真实活性表面的研究成果
南方科技大学材料科学与工程系副教授谷猛团队联合中科院大连化学物理研究所、上海高等研究院等，巧妙借助原位环境电镜，在真实反应条件下直接观测到NiAu双金属催化剂在二氧化碳加氢反应中的动态过程，揭示了该催化剂在反应中的真实活性表面，为认识催化过程提供了新的思路。该研究发表在《自然-催化》（Nature Catalysis ）上。材料系科研助理韩韶波为文章共同第一作者，谷猛为文章共同通讯作者.实验表明，在反应气氛和温度下，内核Ni原子会逐渐迁移至表面，与Au合金化；在降温停止反应时，表面Ni迁移回核心部分，重新形成Ni@Au壳型结构。原位红外和原位X射线吸收谱的结果也从宏观角度证实了上述观测结果。团队结合理论计算，提出了新的催化机理。该研究揭示了催化剂真实活性表面，展示了原位电镜在研究构效关系中的重要性，并且为研究金属催化提供启示。
南方科技大学
2021-04-11
固定床反应器中结构化催化剂定点再生方法
本发明公开了一种固定床反应器中结构化催化剂定点再生方法。该方法包括如下步骤：原料气通过流向变换的形式进入结构化固定床反应器在400-700?℃，0.15-1.00?MpaA的条件下发生反应至催化剂失活，再生气同样通过流向变换的形式与积炭催化剂在350?℃-700?℃，0.15-1.50?MPaA的条件下进行失活催化剂的原位烧炭再生，含氧气体流向变换周期为0.5-20.0?h。本发明可以实现积炭催化剂的定点再生，同时解决烧炭过程中催化剂烧炭不均以及床层飞温的问题，能够实现再生剂的可控预积炭，大大提高目标产物收率，可用于甲醇制丙烯的工业生产中。
浙江大学
2021-04-13
一种樱桃壳碳负载的钯催化剂及其制备方法与应用
本发明属于催化剂技术领域，具体涉及一种具有高活性的樱桃核碳负载的钯催化剂及其制备方法与应用。所述催化剂中樱桃核碳为成型颗粒状，作为载体硬骨架；钯负载于碳层表面，其在催化剂中的重量含量为0.05～2％。本发明以樱桃核作为前驱体，经过高温碳化，然后经过氢氧化钾活化并在活化过程中进行原位氮原子掺杂，从而获得大比表面、表面氮原子修饰的多孔樱桃核硬碳材料，作为载体时能更好的分散催化剂，展现出更为优异的催化性能，同时具有更为优异的机械强度，可减缓碳载体反应过程中破碎等问题，提高催化剂寿命，在对苯二甲酸加氢精制反应中有替代商业活性炭的潜在工业应用价值。采用创新性的制造工艺将废弃樱桃壳转变成高硬度、氮掺杂的、高比表面积的成型多孔活性碳颗粒，在催化加氢反应中作为催化剂的载体展现出优异的性能。可作为吸附材料及催化剂载体得以广泛应用。
青岛大学
2021-04-13
等离子体辅助溶胶凝胶法制备高效氧化性催化剂的方法
本发明涉及一种等离子体辅助溶胶凝胶法制备高效氧化性催化剂的方法，利用等离子体中的活性粒子在常温下分解凝胶中的有机物和硝酸盐，制备得到活性组分为MnOx或MnCeOx的氧化性催化剂。本发明具有的优势效果在于：（1）对氮氧化物催化氧化具有较高的活性和选择性；（2）具有较宽的温度适应窗口；（3）制备工艺简单、成本较低，可广泛应用于烟气选择性催化氧化的脱硝催化剂制备过程。
浙江大学
2021-04-13
拓扑异构酶I/ II双重催化抑制剂诱导耐药肿瘤坏死性凋亡
利用金属配合物性质易调控的优点，通过改变电荷、脂溶性，实现金属配合物对细胞器的靶向性富集调控（Coord. Chem. Rev., 2019, 378, 66）。在此基础上，利用金属配合物的长激发态寿命，构筑一系列单/双光子的光敏剂用于细胞器靶向的癌症治疗（Nat. Chem., 2019, 11, 1041; Nat. Commun., 2020, 11, 3262; Angew. Chem. Int. Ed., 2015, 54, 14049; 2017, 56, 14898; 2019, 58, 14334; PNAS, 2018, 115, 5664; 2019, 116, 20296），为开发金属配合物用于生物治疗提供了新的研究思路。然而，与传统化疗药物类似，这类光敏剂通过诱导肿瘤细胞凋亡实现肿瘤治疗，同样也面临可能的耐药风险。至今为止，金属配合物诱导肿瘤细胞非凋亡性死亡、实现克服肿瘤耐药研究尚处于起步阶段。在前期实现诱导肿瘤细胞坏死、涨亡等非凋亡性死亡的工作基础上（Chem. Sci., 2018, 9, 5183; Chem. Commun., 2018, 54, 6268; Angew. Chem. Int. Ed., 2020, 59, 3315），巢晖教授课题组开发了基于钌(II)配合物的拓扑异构酶 I/II双重催化抑制；进一步研究发现，配合物能诱导耐药肿瘤细胞坏死性凋亡，有效克服肿瘤耐药 通过辅助配体改变配合物的电荷和脂溶性，从而调控配合物的细胞摄取量和细胞器靶向性。其中环金属化配合物Ru7在具有高细胞摄取量的同时，实现了细胞核靶向富集（图2）。DNA拓扑异构酶（topoisomerase，Topo）为催化DNA拓扑学异构体互相转变的酶的总称，可调控DNA转录、复制和基因表达。根据催化机制，Topo酶划分为Topo I和Topo II，因在肿瘤细胞中高表达而成为临床肿瘤治疗靶点。喜树碱（Topo I抑制剂）和依托泊苷（Topo II抑制剂）是其代表性药物，但这类单一酶抑制剂的疗效受多种因素限制，与之相比，Topo I/II双重抑制剂具有显著的治疗优势。利用DNA松弛、断裂和凝胶电泳迁移率转移分析，辅助分子对接模拟计算，证实Ru7通过π-π堆积、阳离子-π相互作用以及氢键与Topo I/II的催化口袋相结合，从而阻止DNA拓扑异构酶与DNA的结合，是罕见的Topo I/II双重催化抑制剂。
中山大学
2021-04-13
一种用于含碳固体燃料的催化气化处理装置及其应用
本发明公开了一种用于含碳固体燃料的催化气化处理装置及其应用，该装置包括物料混合组件、预热移动床反应器、流化床气化炉、第一气固分离器、第二气固分离器和洗涤塔，其中，该预热移动床反应器包括内壳体和外壳体；流化床气化炉与预热移动床反应器相连；第一气固分离器分别与流化床气化炉和预热移动床反应器连接；第二气固分离器与预热移动床反应器相连；洗涤塔通过气体冷却器与第二气固分离器相连。本发明的装置将含碳固体燃料(如石油焦)与催化剂在进入流化床气化炉之前提前热处理，使得石油焦与催化物质反应生成中间复合物，从而在流化床气化炉中有气流强烈扰动时石油焦与催化物质不易分离得到良好的催化效果。
华中科技大学
2021-04-13
一种减少 SO2 对 SCR 催化剂毒害的装置及方法
本发明公开了一种减少 SO2 对 SCR 催化剂毒害的装置及方法，属于燃煤烟气脱硝技术领域。装置包括多孔反应容器和分子筛膜；所述多孔反应容器采用多孔材料制成，用于装载 SCR 催化剂；所述分子筛膜包覆于所述多孔反应容器外表面，所述分子筛膜的孔道直径小于SO2 的分子动力学直径且大于 NH3 和 NO 的分子动力学直径。根据分子筛的筛分特性，NO、NH3 和 O2 可以进入容器内部，并在 SCR 催化剂表面反应生成 N2 和 H2O，生成的 N2 可以从容器开口端流出，而SO2 无法进入，或只有少量 SO2 通过回流进入容器内部，从而大大减小了 SO2 对 SCR 催化剂的毒害作用。
华中科技大学
2021-04-13
金属催化亚胺与一氧化碳共聚法合成多肽类材料
成果与项目的背景及主要用途 一种在金属催化下亚胺与一氧化碳共聚合成多肽类聚合物材料的新的、简捷的方法，不用氨基酸为原料，以廉价的亚胺和一氧化碳为单体，在金属催化下发生交替共聚，直接生成多肽，从而使合成多肽的成本大大降低。这一途径将可以避免繁杂的合成和活化氨基酸的步骤，使得多肽的合成和传统的方法(如开环聚合反应法)相比，被大大地简化。所得到的多肽类材料，在生物医学材料和制药等领域具有重要用途。 技术原理与工艺流程简介
南开大学
2021-04-14