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揭示水合离子的微观结构和幻数效应的研究
众所周知,盐放入水中会发生溶解,溶解的离子与水分子结合在一起形成的团簇称为水合离子或离子水合物。水合离子的微观结构和动力学一直是学术界争论的焦点。早在19世纪末,人们就意识到离子水合作用的存在并开始了系统的研究,最早的实验研究可以追溯到1900年德国著名物理化学家Walther Nernst的迁移实验(Transference experiments)。虽然经过了一百多年的努力,离子的水合壳层数、各个水合层中水分子的数目和构型、水合离子对水氢键结构的影响、决定水合离子输运性质的微观因素等诸多问题,至今仍没有定论。究其原因,关键在于缺乏原子尺度的实验表征手段,以及精准可靠的计算模拟方法。传统的谱学和衍射技术空间分辨能力较差,只能得到平均效应,无法探测局域环境的影响,实验数据的解释异常困难,甚至得出完全矛盾的结论,因此受到很大的限制。另一方面,由于水分子具有全量子化效应,且水分子与离子相互作用也非常微弱,这对理论计算也是巨大的挑战。图2 钠离子水合物的原子级分辨成像。从左至右,依次为五种离子水合物的原子结构图、扫描隧道显微镜图、原子力显微镜图和原子力成像模拟图。图像尺寸:1.5 nm ×1.5 nm。 为了突破实验上的瓶颈,研究人员基于扫描隧道显微镜发展了一套独特的离子操控技术,在氯化钠表面上可控的制备出了单个水合钠离子,水分子的数目精确可调,为高分辨成像创造了条件。在此基础上,他们利用之前发展起来的非侵扰式原子力显微镜成像技术,依靠及其微弱的高阶静电力,克服了针尖对弱键合水合离子的扰动并首次实现了原子级分辨表征,精确确定了其微观吸附构型(图2)。这也是水合离子的概念提出一百多年来,首次在实验中直接“看到”水合离子的原子级图像。 进一步,研究人员利用带电的针尖作为电极,控制单个水合离子在氯化钠表面上的定向输运,发现了一种有趣的幻数效应:包含有特定数目水分子的钠离子水合物具有异常高的扩散能力,迁移率比其他水合物要高1-2个量级,甚至远高于体相离子的迁移率(图3)。结合第一性原理计算和经典分子动力学模拟,他们发现这种幻数效应来源于离子水合物与表面晶格的对称性匹配程度,而且可以在很大一个温度范围内存在(包括室温)。此外,研究人员还发现这种幻数效应具有一定的普适性,适用于相当一部分盐离子体系。图3 钠离子水合物在NaCl表面输运的幻数效应。a,效果图:包含3个水分子的水合物具有异常强的扩散能力。 b,分子动力学模拟得到的不同离子水合物在225K-300K下1ns时间内扩散的均方位移。 水溶液中的离子输运研究长期以来都是基于连续介质模型,而忽略了离子与水相互作用以及离子水合物和界面相互作用的微观细节。该工作首次建立了离子水合物的微观结构和输运性质之间的直接关联,刷新了人们对于受限体系中离子输运的传统认识。该项研究的结果表明,可以通过改变表面晶格的对称性和周期性来控制受限环境或纳米流体中离子的输运,从而达到选择性增强或减弱某种离子输运能力的目的,这对很多相关的应用领域都具有重要的潜在意义,比如:离子电池、防腐蚀、电化学反应、海水淡化、生物离子通道等等。此外,该工作发展的实验技术也首次将水合相互作用的研究精度推向了原子层次,未来有望应用到更多更广泛的水合物体系,开辟全新的研究领域。 该工作得到了Nature三个不同领域审稿人的一致好评和欣赏(Overall, I enjoyed reading this manuscript),认为该工作“会马上引起理论和应用表面科学领域的广泛兴趣”(The results presented in this manuscript are of immediate interest to the communities dealing with theoretical and applied surface science),“为在纳米尺度控制表面上的水合离子输运提供了新的途径并可以拓展到其他水合体系”(This result may open a venue for controlling diffusion transport on nano-engineered crystal surfaces and it may be also extended to other hydration systems)。
北京大学 2021-04-11
有关FeSe中的向列量子顺磁性的研究
大部分铁基超导的母体在有限温度会有“向列”相变,在此温度之下晶格的四重旋转对称性会自发破缺,而在此相变温度下略低或相同的温度会发生条纹反铁磁相变。所以通常认为这些铁基材料中的向列相是由反铁磁关联驱动。但是FeSe体材料的行为与典型的铁基超导材料非常不同。FeSe在90K温度有向列相变,但直到可以测量的最低温度都没有磁性长程序。最近的核磁共振研究在向列相变温度附近也没有看到低能自旋涨落的增强。基于这些结果,一些人推测FeSe中的向列相和磁性无关而可能是由轨道序驱动。通过理论论证和数值计算提出正方晶格上自旋为1的阻挫自旋模型可以有一种“向列量子顺磁相”。这个相自发地破缺晶格的四重旋转对称性,但是有自旋能隙,所以没有接近零能的自旋涨落。王垡及合作者指出这种物相可以解释FeSe体材料的不寻常物性,并且预言FeSe会在条纹反铁磁序和交错反铁磁序的两种波矢都具有有限能量的低能自旋涨落。
北京大学 2021-04-11
像分析的道岔转辙机状态实时监测系统的研究
道岔作为铁路线的咽喉,是线路最薄弱的环节,也是事故的多发点。当前,许多科研机构都在研究道岔的实时监测装置,但仍未能有效解决监测装置安装及工作时的故障因素零引入的可靠监测问题。而且随着我国铁路不断高速发展,列车运行速度不断提高,铁路道岔越发成为行车安全的关键,目前各种信息设备中的微机监测系统中均空缺转辙机缺口的自动在线监测功能。如能研制出一套有效的监测设备,无论是社会效益还是市场价值都是非常明显的。 针对这种现状,我们将采用一种全新的处理方法: 1)从理论建模入手,具体分析各种道岔及转辙机的工作特性,建立一套完善道岔及转辙机的现场运用技术安全标准,建立道岔及转辙机的“正常故障”的理论模型。 2)运用一种全新的表示杆缺口监测方法——数字图测量法,这种非接触式测量的方法可有效地解决安装及工作的不安全因素的引入问题,而且测量精度高,技术指标稳定,不会因环境温度、湿度或其它因素的变化而影响测量的精度,具有传统电子或机械直测式方法所不能比拟的优势。 3)采用多传感数据融合技术,解决道岔密贴程度的实时分析、转辙机锁闭及解锁力的分析、转辙机工作噪声的分析、转辙机内部湿度的监测等问题,为实时分析预测转辙机故障提供可靠的理论数据,可按第一步建立的“正常-故障”理论模型自动做出判断,有效解决道岔设备的检修更换头号难题。 4)利用成熟的现场工业总线技术,用一对普通信号电缆可实现全站道岔状态数据的可靠传输。 5)应用工业DSP处理技术,系统实现高度集成,解决成本及安装体积问题。 6)按站段模式组建道岔状态数据库,融入电务微机监测系统,为降你电务设备故障提供有效的自动化手段。
西南交通大学 2021-04-13
穿山甲或是可能的潜在自然宿主的研究
云南大学省部共建云南生物资源保护与利用国家重点实验室张志刚团队一项关于马来穿山甲不是新冠病毒中间宿主,而可能是与新冠病毒类似的病毒潜在自然宿主的研究结果,近日在Cell子刊《当前生物学》上正式发表。      2020年2月2日,张志刚研究员带领的团队对来自2019年3月24日无法救护成功的一只穿山甲肺样本病毒组学数据进行重新组装和全面分析,发现其携带有与新冠病毒相近的冠状病毒,被命名为穿山甲冠状病毒(Pangolin-CoV),这种病毒与新冠病毒以及武汉病毒所石正丽团队报道的蝙蝠冠状病毒的基因组相似性分别为91.02%和90.55%。 研究发现,穿山甲冠状病毒与新冠病毒的亲缘关系仅次于蝙蝠冠状病毒,但是穿山甲冠状病毒与新冠病毒的S1功能基序高度一致,涉及与人类ACE2受体互作的五个关键氨基酸残基完全一致,而蝙蝠冠状病毒发生了四个突变,提示了穿山甲冠状病毒与新冠病毒具有相似的宿主细胞识别能力。研究还发现在S1/S2酶切位点,新冠病毒含有中东呼吸综合征冠状病毒类似的Furin蛋白识别序列,而穿山甲冠状病毒、蝙蝠冠状病毒以及SARS冠状病毒都缺失了该功能基序,表明新冠病毒与中东呼吸综合征冠状病毒具有相似的宿主细胞侵入机制。 相关研究进展于2月15日第一时间上报到科技部“新型冠状病毒感染的肺炎疫情应急攻关项目”,预印本于2月20日在bioRXiv上公布。2月26日,《自然-新闻》作了引用报道。3月19日Cell子刊《当代生物学》以“马来穿山甲可能是类新冠病毒的潜在自然宿主”为题正式发表,研究数据可在相关平台上自由获取。     马来穿山甲(Manis javanica)地理分布   张志刚研究团队认为,从目前发现的中菊头蝠、马来穿山甲两个可能的潜在源头宿主分布区来看,中国华南也只是目前发现的可能潜在自然宿主之一的中菊头蝠的部分分布区,现有研究不能确定新冠病毒的发生地,更不能表明新冠病毒起源于中国。     中菊头蝠(Rhinolophus affinis)的地理分布    这项研究还首次全面澄清了新冠病毒与穿山甲冠状病毒、蝙蝠冠状病毒、SARS冠状病毒以及中东呼吸综合征冠状病毒的关系,认为在蝙蝠和穿山甲之外,新冠病毒存在其它未知中间宿主,这为进一步攻克病毒源头和传播路径提供了重要参考。 对未来新冠病毒的溯源,张志刚研究团队建议,可集中到与走私马来穿山甲交叉分布的蝙蝠、食肉动物以及偶蹄类动物、啮齿类类动物及其自然分布区展开全面调查采样,以及集中到与中菊头蝠交叉分布的食肉动物、偶蹄类动物、啮齿类动物及其自然分布区展开全面调查采样。
云南大学 2021-04-11
功能可控纳米纤维复合材料修饰电极制备技术及其应用
成果介绍本项目将静电纺丝、电化学修饰电极两种方法有机结合,从外表面、内容物及整掺杂等方面对基础纳米纤维修饰电极进行功能化,实现功能可控纳米纤维复合材料修饰电极的制备。技术创新点及参数功能可控纳米纤维复合材料修饰电极,从调控“结构”-“效应”角度,构建新型功能可控活性分子固载界面,结合光电传感技术,建立模型。市场前景建立多种癌症、神经性退行性疾病的系列标志物,环境污染物,食品污染物的分析跟踪与评估新模型,一些典型应用案例突破现有技术的瓶颈。
东南大学 2021-04-11
功能可控纳米纤维复合材料修饰电极制备技术及其应用
本项目将静电纺丝、电化学修饰电极两种方法有机结合,从外表面、内容物及整掺杂等方面对基础纳米纤维修饰电极进行功能化,实现功能可控纳米纤维复合材料修饰电极的制备。.
东南大学 2021-04-13
一种兼具导热和抗静电特性的环氧树脂复合材料及其制备方法
本发明公开了一种兼具导热和抗静电特性的环氧树脂复合材料, 该环氧树脂复合材料包括环氧树脂组分和均匀填充在环氧树脂组分中 的碳纳米管组分;此外,所述碳纳米管组分由碳纳米管和包裹在其外 壁的金属纳米颗粒共同组成,并且它在整个复合材料中的重量百分比 为 0.5wt%~5wt%。本发明同时公开了兼具导热和抗静电特性的环氧 树脂复合材料的制备方法,具体步骤包括:(1)采用化学镀的方法将金 属颗粒包覆在碳纳米管表面;(2)将金属
华中科技大学 2021-01-12
考虑可变寿命特性的确定电力系统调峰用电池储能容量的方法
本发明公开了一种考虑可变寿命特性的确定电力系统调峰用电 池储能容量的方法,将电力系统调峰用电池储能的能源节约效益、环 保效益、容量替代效益进行量化,并纳入到容量规划目标中;计及电 池储能的年运行成本,并根据电池储能运行过程中其实际使用寿命和 放电深度的关系建立了电池储能可变寿命模型,计算其建设投资成本 等年值,形成确定电力系统调峰用电池储能容量的目标函数。在考虑 系统功率平衡约束、系统备用约束、常规机组出力约束、火电机组爬 坡约束以及电池储能运行约束的基础上,以年净收益最大为目标对模 型进行求解。本
华中科技大学 2021-04-14
人才需求:柴油车后尾气处理装置“铜基分子筛催化剂”的研发专家
柴油车后尾气处理装置“铜基分子筛催化剂”的研发专家
山东宇洋汽车尾气净化装置有限公司 2021-08-27
气相燃烧制备纳米二氧化钛
纳米二氧化钛 (10-50nm) 具有特异的光学性能、催化性能等,被广泛应用于汽车工业、催 化剂、防晒化妆品、高档油漆、农用薄膜以及精细陶瓷等领域。目前国内纳米二氧化钛的市场 已有相当量的需求,估计在1万吨/年左右,市场份额高达20亿元,主要从国外进口,进口价超 过3万美元/吨。本项目计划建设200吨/年规模的气相燃烧制备纳米二氧化钛生产装置,利用氢 氧焰燃烧生产纳米二氧化钛。项目建设总投资为2000万元,建设期为1.5年。项目投产后可以形 成4000-5000万元的产值,利润超过1500万元。
华东理工大学 2021-04-11
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