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新型手性Ir(III)催化剂诱导的分子内碳氢键氨基化反应-γ-内酰胺的高效构筑
基于前期关于双齿导向基团辅助的C-H键活化策略,利用氨基酸作为母体结构,设计合成了一类含有8-氨基喹啉基团的新型手性配体(QAAligands),并制备了相应的手性Ir(III)催化剂。在该催化剂的作用下,可以精准调控二噁唑酮类化合物分子内的C(sp3)-H键胺化反应,以大于99%ee实现γ-内酰胺的高效不对称合成。该类新型催化剂具有一定的类酶特性,可以容忍大量水的存在,并且水的存在对于特定底物具有明显的促进效果。通过对催化剂的单晶结构进行分析,作者发现该类手性Ir(III)催化剂中的五甲基环戊二烯基(Cp*),8-氨基喹啉(AQ)和邻苯二甲酰胺(NPhth)组成了一个规则的沟状手性空腔,金属中心处于手性空腔的内部,从而使其具有优异的立体控制能力。通过与韩国高等技术研究院的SukbokChang教授合作进行计算化学的研究发现手性控制的关键因素是底物中的C-H键与NPhth基团存在多个C-H/π弱相互作用。
南开大学 2021-04-10
中国科学技术大学研制出二氧化碳电还原高效催化剂
近日,中国科学技术大学高敏锐教授课题组和俞书宏院士团队,设计了系列具有“富集”效应的纳米催化剂,结合流动电解池的合理设计,成功实现了二氧化碳到目标产物的高选择性转化。相关工作在线发表于近期的《德国应用化学》和《美国化学会志》。二氧化碳转化技术不仅能够降低大气中的二氧化碳浓度,同时还可以得到诸多高附加值的碳基燃料。在现有的各种二氧化碳转化技术中,电催化二氧化碳还原技术具有可在常温常压下进行、能够实现人为闭合碳循环等优点,成为一种具有应用前景的方法。当前,通过更高效催化剂的理性设计与可控合成,实现二氧化碳电还原技术走向工业化应用成为研究重点与难点。研究人员使用简单的微波热合成,通过反应参数调节,成功制备了3种具有不同尖端曲率半径的硫化镉纳米结构。模拟表明这种半导体材料尖端曲率半径减小会引起尖端附近的电场强度增大,从而增强钾离子在电极附近的富集。流动电解池测试表明,这种催化剂性能大大优于其他过渡金属硫属化物电催化剂。除了利用纳米多针尖的“近邻效应”实现对目标离子的富集外,研究团队进一步提出利用纳米空腔的“限域效应”来富集反应中间体,实现二氧化碳到多碳燃料的高效率转化。以上研究表明二氧化碳电还原反应中催化剂纳米结构设计对催化性能的重要影响,纳米尺度“富集效应”可有效增强关键中间体的吸附,从而推动反应高效率运行。这种新的设计理念为今后相关电催化剂的设计和高附加值碳基燃料的合成提供了新思路。相关论文信息:https://doi.org/10.1002/ange.201912348https://doi.org/10.1021/jacs.0c01699
中国科学技术大学 2021-04-11
基于工业机器人的大口径光学元件高效精密磨抛加工关键技术与装备开发
成果简介: 国内外大科学工程研究中如激光聚变,空间光学,天文望远镜等,都对大口径光学元件提出了较大的需求和较高的要求,而国内大口径光学加工制造能力还远落后于美国,欧洲等国家。随着国内对大口径光学元件的需求越来越大,精度越来越高,口径越来越大,孔径也不断增大,适用于大尺寸、非球面、高效、精密的柔性加工技术已成为制约其发展和亟待解决的关键问题。利用智能化自动化技术生产取代传统手工低效率研磨已经成为必然趋势。为适应大口径光学元件的加工,结合现有成熟工业机器人技术条件,先进制造装备及控制实验室开展了多工具柔性磨抛复合加工技术的研究,利用工业机器人模拟手工研磨镜面加工技术,通过在末端关节安装的专门研发磨抛工具头对各型大口径平面及曲面类光学元件进行高效率研磨加工,还能根据光学元件面形检测得出的误差结果,专门开发了自主知识产权的软件能智能化地在光学表面相应的区域自动选择修正工具,并自动通过高效叠代算法得出合适的磨抛材料去除函数,并生成高精度光学表面加工程序,有效地控制加工大口径光学元件过程中产生的各种误差,特别是能有效克服“蹋边问题”,该成套技术不仅能大大提高大口径光学元件的抛光效率和加工精度,另外与采用精密数控机床加工相比还能有效降低企业设备采购与维护成本。 应用领域: 核聚变、空间光学、天文光学望远镜、光学镜头等涉及光学元件制造行业 技术指标: 实现直径1米的大口径光学元件磨抛加工; 直径500mm的平面反射镜有效口径范围面形精度达到PV=0.387λ、rms=0.063λ。
电子科技大学 2017-10-23
开发抗HIV药物关键中间体高效合成方法 相关药物对新冠病毒有初期活性
该研究主要通过铑催化的不对称转移氢化非对映选择性地构筑两种氨基氯代醇2和3(上图),然后经过简单的碱处理过程可得到关键的氨基环氧中间体。与此前一些还原策略相比较,该合成方法极大地提高了合成效率和非对映选择性(转化数TON高达4900,非对映选择性高达99:1)。从这两个关键中间体出发可以合成一系列的抗HIV蛋白酶抑制剂类药物,例如阿扎那韦(Ataz
南方科技大学 2021-04-14
怀进鹏:推动高校和企业“双向奔赴”,促进高校科研成果高水平创造、高效率转化
必须深入实施科教兴国战略、人才强国战略、创新驱动发展战略,统筹推进教育科技人才体制机制一体改革,健全新型举国体制,提升国家创新体系整体效能。”为了深入学习领会党的二十届三中全会精神,人民日报记者采访了教育部党组书记、部长怀进鹏。
人民日报 2024-08-08
一种基于MODIS三通道加权平均的水汽反演方法
本发明公开了一种基于MODIS三通道加权平均的水汽反演方法,包括以下步骤:S1:对研究区的MOD021KM数据进行预处理;S2:分别计算17、18和19通道的水汽含量;S3:对步骤S2得到的三个不同通道的水汽含量进行加权平均。相比传统的二通道比值法模型和三通道比值法模型,本发明有效提高了计算精度。
东南大学 2021-04-11
丁香醛与3,4,5-三甲氧基苯甲醛绿色合成技术
丁香醛与3,4,5-三甲氧基苯甲醛是通用药物中间体,它们最主要的用途是用于合成经典抗 菌剂——甲氧苄啶,每年全球生产量达5千吨左右,中国是主产国。目前丁香醛与3,4,5-三甲氧 基苯甲醛的生产路线为对甲酚四溴化-水解制得二溴醛、二溴醛甲氧基化得丁香醛、再进行甲 基化制得3,4,5-三甲氧基苯甲醛。这条传统路线的主要缺陷是溴素的消耗极大,后续副产大量 的溴化氢,必须设立耗溴的溴代烷烃工厂。因此丁香醛与3,4,5-三甲氧基苯甲醛的生产需依赖 溴素原产地,副产衍生化过长,生产成本较高。随着中国溴素资源的枯竭逐步显现,当前丁香 醛与3,4,5-三甲氧基苯甲醛产业亟需产业升级换代,开发使用新的低溴、绿色的合成技术。这条路线的优点在于: 1. 在溴化反应制备二溴酚中,使用洁净溴化技术,无副产溴化氢,溴素消耗量最小,实现 溴素资源的循环利用,摆脱丁香醛与3,4,5-三甲氧基苯甲醛生产对溴素资源原产地的一类,并 且该步反应几乎无废水排放。 2. 在甲氧基化反应制备二甲氧基对甲酚中,使用定量甲氧基化技术,可以直接回收精甲醇 用于循环生产甲醇钠。与此同时通过回收溴化钠进行循环利用,无废水排放。 3. 在氧化反应制备丁香醛中,使用本课题组开发的高效氧化技术,安全、高产、分离简 便,仅有少量中和废水。 4. 这是一项低碳、低溴耗、循环经济、低污染的绿色洁净合成路线,生产成本较老工艺有 较大幅度下降,为产业更新升级所急需。并且该条路线可以联产中间体三甲氧基甲苯,形成合 理的产业链条。
华东理工大学 2021-04-11
三维多输入多输出下行多用户传输系统调度方法
本发明公开了一种三维多输入多输出下行多用户传输系统调度方法,采用均匀平面天线阵的三维多输入多输出下行多用户传输系统中两种用户调度方法,两种方法中均为每一个用户设置一个优先级,初始状态时将所有用户优先级均设置0,随后每一调度时隙首先将调度出的服务用户集合初始化为空集并将全部用户加入未调度用户集合,然后利用统计信道信息计算信干比度量或信漏比度量进行用户调度,用户调度完毕后将集合中用户的优先级均设置为0,将未调度用户集合中的用户优先级均加1直至达到最高优先级Q。本发明具有所需信道信息量小,计算复杂度低的优点,可灵活设置不同门限满足不同的用户服务质量,能够同时兼顾用户的公平性和系统吞吐量。
东南大学 2021-04-11
一种三元复合材料地铁减振道床制作方法
本发明公开了一种三元复合材料地铁减振道床制作方法,利用建筑工程材料组成三元复合材料,所得三元复合材料是一种周期性结构材料,它具有带隙特性,利用这种带隙特性进行减振,三元复合材料道床可有效减小地铁列车振动对周边环境的影响,提高地铁运营的质量,改善和提高地铁沿线周边居民的生活质量。
东南大学 2021-04-11
一种三氧化二铁/碳蛋黄-蛋壳纳米复合结构的制备方法
本发明公开了一种三氧化二铁/碳蛋黄-蛋壳纳米复合结构的制备方法,以三氧化二铁纳米颗粒为核心,通过控制正硅酸乙酯的量来控制包覆的二氧化硅的厚度,再通过热分解的方法在二氧化硅外面包覆一层碳,通过去除中间层的二氧化硅得到了三氧化二铁/碳蛋黄-蛋壳纳米复合结构。本发明通过简单的包覆过程合成了三氧化二铁/碳的蛋黄-蛋壳复合纳米结构,降低了成本,可大批量生产。另外,这种中空的三氧化二铁/碳蛋黄-蛋壳复合纳米结构有利于提高锂离子电池负极材料的性能。
浙江大学 2021-04-11
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