分子基光催化产氢器件多相化
在利用太阳能分解水制取氢气的催化剂研究上取得新进展。该研究工作借鉴自然界光合作用,在多个光敏中心多个催化中心产氢器件构筑的基础上,进一步将其植入到金属有机框架材料中,模拟自然界酶催化环境中质子和电子的传输与转移,在有效规避分子基催化剂稳定性差的同时,极大地提高了光催化产氢性能,为人工模拟光催化剂的设计和构筑提供了新的思路。 人工模拟光合作用,利用太阳能在催化剂作用下分解水制取氢气,是实现将太阳能转化为清洁的化学能,解决人类社会面临的能源危机和环境污染问题的理想途径。在早期,我校化学学院苏成勇教授和石建英副教授研究团队发展了空间上相互独立、功能上相互等价,集合8个光敏金属有机钌中心和6个催化Pd2+中心于一体的金属-有机分子笼产氢器件[Pd6(RuL3)8]28+(MOC-16),在单一分子笼内构筑出多个相互独立的能量传递和电子转移通道,获得了高达380 μmol h-1的初始产氢速率和635的TON(48h) [Nature Communications, 2016, 7: 13169]。虽然金属有机分子笼提高了分子基催化剂的产氢性能,但光照条件下的稳定性仍然是制约其进一步应用的决定因素。 最近,我校化学学院苏成勇教授和石建英副教授研究团队又基于配位组装策略实现了Au25(SG)18纳米簇在金属有机ZIF-8主体框架内部和外表面的可控组装[Advanced Materials, 2018, 30,1704576]。采用相似策略,他们将MOC-16植入到ZIF-8主体内,进一步将ZIF-8转化为Znx(MeIm)x(CO3)x (CZIF),获得了MOC-16@CZIF催化剂。
中山大学
2021-04-13