在氧化铈负载钌纳米催化剂用于二氧化碳加氢反应的结构敏感性
                                        
                                            首先制备了	CeO2	纳米线负载的	Ru	基单原子、纳米团簇(约	1.2 nm	)和纳米颗粒(约	4.0 nm	),并用于催化常压	CO2	加氢反应。研究发现三种催化剂都表现出	98-100%	的甲烷选择性,但纳米团簇的反应活性高于单原子并远高于纳米颗粒。通过原位表征结合第一性原理计算,发现该催化剂上的	CO2	加氢反应经历	CO	中间体(即	CO	路径),其活性位点为	Ru-CeO2	界面处的	Ce3+-OH	位点和	Ru	位点,分别负责	CO2	解离和羰基中间体活化。从单原子到纳米团簇和纳米颗粒,	SMSI	逐渐减弱,促进了吸附在	Ru	位点上羰基中间体的活化;氢溢流效应逐渐增强,不利于表面	H2O	分子的脱附。	SMSI	和氢溢流效应在纳米团簇上达到平衡,使催化剂在该粒径尺度下表现出最好的常压	CO2	加氢活性。
                                        
                                        
                                            北京大学
                                            2021-04-11