本发明公开了一种核壳结构颗粒材料的制备方法,首先选择等电位点差异较大而且分别为纳米级和微米级粒度的两种颗粒分别做为介层材料和核体材料,使两种颗粒在水溶液中通过静电自组装形成核-介层复合颗粒骨架,然后在核-介层复合颗粒表面生成壳层,最后研磨并筛分得到从内至外为核-介层-壳层结构的核壳结构颗粒材料。该制备方法在核壳结构中引入纳米介层,克服了原本的核壳结构颗粒材料的核体和壳层结合强度不高,或者直接结合生成副产物的问题,达到可控制备高性能颗粒材料的目的。