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一种钴基过渡金属氧还原催化剂及其制备方法和应用
本发明公开了一种钴基过渡金属氧还原催化剂及其制备方法和 应用,该方法包括如下步骤:将钴盐和含氮有机配体分别加入到乙醇 中,使两者充分反应形成钴络合物溶液;向上述溶液中加入碳材料, 在油浴中回流反应,使钴络合物均匀吸附在碳材料表面;蒸发除去乙 醇,将剩余物质研磨均匀,得到黑色粉末;将该黑色粉末在惰性气体 环境下,在 600~900℃下热处理 0.5~3 小时,即可得到所述钴基过渡 金属氧还原催化剂。该催化剂摒弃了贵金属
华中科技大学 2021-04-14
一种绿色催化制备噻唑并[3,2-α]吡啶衍生物的方法
(专利号:ZL 201410181835.1) 简介:本发明公开了一种绿色催化制备噻唑并[3,2-α]吡啶衍生物的方法,属于有机化工技术领域。该制备反应中芳香醛、丙二腈和巯基乙酸甲酯的摩尔比为2:2~4:1,布朗斯特碱性离子液体催化剂的摩尔量是所用巯基乙酸甲酯的3~5%,室温下反应20~65min,反应结束后冷却至室温,有大量固体析出,碾碎固体,静置,抽滤,所得滤渣水洗、干燥后用无水乙醇重结晶,真空干燥后得到纯噻唑并[3,2-α]吡啶衍生
安徽工业大学 2021-01-12
一种Au‑Pd/TiO2 NBs光催化剂的制备方法
本发明公开了一种Au‑Pd/TiO2NBs光催化剂的制备方法,步骤如下:将钛片作为基体,对钛片进行阳极氧化处理制备TiO2NBs,阳极氧化前,钛片分别在乙醇和丙酮中超声清洗,然后酸洗,而后用去离子水冲洗干燥,阳极氧化采用两电极体系,在空气中煅烧;对步骤一制备的TiO2NBs进行Au‑Pd双金属纳米粒子修饰,采用三电极体系,氯金酸和氯化钯水溶液为Au和Pd源,先沉积Au后沉积Pd,沉积后烘干。本发明制备的光催化剂固定于钛基体上,避免了因回收不彻底而造成的水体污染,具有更大的可接触表面积,便于有机污染物分子与之接触反应,极大的促进了光催化降解性能,反应条件温和,工艺流程简单,易于控制。
青岛农业大学 2021-04-13
不对称催化的高光学活性二芳基甲醇的高效合成方法
手性二芳基甲醇是重要的手性药物合成前体,比如(R)-新苯海拉明、(R)-邻甲苯海明,(S)-卡比沙明、(R,R)-氯马斯汀等手性药物就是由光学活性二芳基甲醇合成得到,尚有一些具有明显抗肿瘤前景的化合物也是由手性二芳基甲醇合成的。 本技术使用容易合成且价格低廉的格氏试剂在不对称催化的条件下与芳香醛加成,使用四异丙醇钛和N,N,N′,N′-四甲基二氨基乙醚为添加剂,使用10mol%光学活性H8-BINOL为手性配体,产物产率为90~97%,光学活性在90~>99%,放大到实验室规模,产率和ee值均无变化。其特点是:产率和光学活性都非常高,反应中使用的材料均价廉、易得,操作简便,反应条件温和,反应快(3小时),容易实现规模化生产,具有良好的工业化前景。
兰州大学 2021-01-12
一种通过连续流微反应装置光催化辅酶NADH再生的方法
本发明属于生物化工领域,具体涉及一种通过连续流微反应装置光催化辅酶NADH再生的方法。所述方法包括如下步骤:(1)将g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;‑SO光敏剂与电子供体,电子介体以及NAD<supgt;+</supgt;置于磷酸盐缓冲液中,在黑暗条件下均匀混合搅拌,得到光催化反应原液;(2)将步骤(1)所得光催化反应原液置于设有光照的微通道反应装置中进行光照处理,连续得到所述辅酶NADH。本发明采用g‑C<subgt;3</subgt;N<subgt;4</subgt;‑SO光敏剂,通过连续流微反应装置光催化辅酶NADH再生。所述光敏剂的合成步骤简单且成本低廉、反应条件温和、反应装置操作简单,显著提高辅酶NADH再生效率,在生物催化二氧化碳还原为高值化合物方面具有广阔的应用前景。
南京工业大学 2021-01-12
一种电化学催化芳香烷烃碳氢键直接胺化反应的方法
本发明属于精细有机合成领域,具体涉及一种电化学催化芳香烷烃碳氢键直接胺化反应的方法,本发明经一步反应将一级或二级芳香烷烃高效转化为相应的胺化反应产物。与目前常用方法相比该方法具备显著优势:(1)来源广泛且价格低廉的一级或二级芳香烷烃作为起始原料;(2)无金属催化剂,无外源性氧化剂和碱参与,以电子作为清洁的氧化媒介,摒弃了传统外源性氧化剂的添加,降低了成本,减少了环境污染;(3)温和反应条件实现惰性碳氢键的活化官能团化;(4)反应以磺酰亚胺类底物作为氮源引入氨基,能够以较为理想的分离产率得到目标产物,产物结构丰富。
南京工业大学 2021-01-12
生物催化高效制备抗艾滋病药物阿巴卡韦手性中间体
阿巴卡韦(abacavir)是治疗艾滋病和疱疹病毒感染的核苷类药物。“鸡尾酒疗法”是迄今为止治疗艾滋病的最为有效的方法,阿巴卡韦是“鸡尾酒疗法”中的不可或缺的药物组成成分。目前在中国阿巴卡韦还没有实现国产化,其关键技术是手性中间体(-)-内酰胺的制备。 本研究采用自主筛选获得到的具有高对映选择性(+)γ-内酰胺酶产生菌株,采用发酵培养获得的微生物整体细胞作为催化剂,在单一水相体系中,以外消旋的-内酰胺为底物,通过生物转化(+)-内酰胺,拆分获得单一构型的产物(-)-内酰胺,在外消旋-内酰胺底物浓度 100-200 g/L 的条件下,转化 10-20 h, 产物(-)γ-内酰胺的光学纯度达到 100%ee,转化率达到拆分反应的理论水平>50%。
江南大学 2021-04-11
借助原位环境电镜揭示金属催化剂真实活性表面的研究成果
南方科技大学材料科学与工程系副教授谷猛团队联合中科院大连化学物理研究所、上海高等研究院等,巧妙借助原位环境电镜,在真实反应条件下直接观测到NiAu双金属催化剂在二氧化碳加氢反应中的动态过程,揭示了该催化剂在反应中的真实活性表面,为认识催化过程提供了新的思路。该研究发表在《自然-催化》(Nature Catalysis )上。材料系科研助理韩韶波为文章共同第一作者,谷猛为文章共同通讯作者。 实验表明,在反应气氛和温度下,内核Ni原子会逐渐迁移至表面,与Au合金化;在降温停止反应时,表面Ni迁移回核心部分,重新形成Ni@Au壳型结构。原位红外和原位X射线吸收谱的结果也从宏观角度证实了上述观测结果。团队结合理论计算,提出了新的催化机理。该研究揭示了催化剂真实活性表面,展示了原位电镜在研究构效关系中的重要性,并且为研究金属催化提供启示。
南方科技大学 2021-04-11
非铅Cs2NaBiX6双钙钛矿纳米晶的高效光致发光动力学
近日,天津大学赵广久教授团队在钙钛矿材料的激发态化学机制研究方面取得突破性进展。相关研究成果发表在《Chemical Engineering Journal》(IF: 10.65)上。该团队首次合成了一种新型非铅双钙钛矿材料,并调控晶格畸变,调控了激发态载流子动力学,从而显著促进了光致发光量子产率的提升,对进一步的材料开发和应用有很强的指导意义。 研究背景 在过去的十年中,关于钙钛矿材料的开发和应用一直在光伏电池和发光领域得到了极大的发展。钙钛矿纳米晶体的与其块状材料相比,具有许多优势,例如钙钛矿纳米晶具有高的光致发光量子产率,颜色可调,同时易于大规模制备柔性器件。因此,卤化钙钛矿纳米晶体已成为研究人员的重要研究对象。 不幸的是,铅的毒性限制了卤化铅的进一步应用钙钛矿纳米晶体。最近报道了一些无铅钙钛矿纳米晶体的合成,但是其很难构造3D的钙钛矿结构,导致性能不佳。铅基钙钛矿的出色光学性能NC由独特的3D钙钛矿结构和ns2电子轨道,使其具有优异的电荷载流子行为。同时,几种双钙钛矿纳米晶体 3D结构取得了一些进展。但是有两个问题仍然存在。一种是开发更新颖的双纳米晶体来配合设备的应用;另一种是使用高精度光谱探索更深层次的激发态动力学。因此,更有效的合成技术改造和更深刻的载流子动力学研究是目前最有效的方法,这可提高无铅钙钛矿纳米晶体的应用前景。 研究基础 在前期的研究中,团队在钙钛矿光电材料设计与机理研究方面取得了一系列的原创性成果。前期我们团队通过离子掺杂诱导相转变,从非活性相转变为活性相,使得发光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在认识到晶型对发光调控的重要影响后,我们进一步地通过离子掺杂控制晶格变形程度进而调控发光峰的宽度,可以在实现高发光效率的同时随意控制发光峰宽度的窄化和拓宽(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.);最后我们为了开发多手段实现构象调控,我们通过引入不同的左右旋手性基团,从而实现手性的传递和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究进展 在这项工作中,赵广久团队创新地开发了高效光致发光钠铋双钙钛矿Cs2NaBiX6(X = Cl,Br)纳米晶体。该团队通过离子掺杂控制晶格畸变,促进自陷态激子的捕获,实现了超快的热载流子弛豫;同时,DFT理论计算分析表明离子掺杂后的晶体的能带结构从间接带隙转变为直接带隙,促进了电子空穴的辐射复合;此外离子掺杂也降低了晶体的体相缺陷,减少了缺陷产生的非辐射复合。以上三者的贡献综合作用从而大幅度促进了光致发光产率的提升,结果离子掺杂后的双钙钛矿Cs2NaBiCl6 NCs可显示约16%的明亮宽带光致发光PLQY,高于迄今为止报告的单组分钙钛矿发光材料(2-10%)。我们的研究为未来的新材料的开发和应用提供了指导。
天津大学 2021-02-01
非铅Cs2NaBiX6双钙钛矿纳米晶的高效光致发光动力学
项目成果/简介:近日,天津大学赵广久教授团队在钙钛矿材料的激发态化学机制研究方面取得突破性进展。相关研究成果发表在《Chemical Engineering Journal》(IF: 10.65)上。该团队首次合成了一种新型非铅双钙钛矿材料,并调控晶格畸变,调控了激发态载流子动力学,从而显著促进了光致发光量子产率的提升,对进一步的材料开发和应用有很强的指导意义。 研究背景 在过去的十年中,关于钙钛矿材料的开发和应用一直在光伏电池和发光领域得到了极大的发展。钙钛矿纳米晶体的与其块状材料相比,具有许多优势,例如钙钛矿纳米晶具有高的光致发光量子产率,颜色可调,同时易于大规模制备柔性器件。因此,卤化钙钛矿纳米晶体已成为研究人员的重要研究对象。 不幸的是,铅的毒性限制了卤化铅的进一步应用钙钛矿纳米晶体。最近报道了一些无铅钙钛矿纳米晶体的合成,但是其很难构造3D的钙钛矿结构,导致性能不佳。铅基钙钛矿的出色光学性能NC由独特的3D钙钛矿结构和ns2电子轨道,使其具有优异的电荷载流子行为。同时,几种双钙钛矿纳米晶体 3D结构取得了一些进展。但是有两个问题仍然存在。一种是开发更新颖的双纳米晶体来配合设备的应用;另一种是使用高精度光谱探索更深层次的激发态动力学。因此,更有效的合成技术改造和更深刻的载流子动力学研究是目前最有效的方法,这可提高无铅钙钛矿纳米晶体的应用前景。 研究基础 在前期的研究中,团队在钙钛矿光电材料设计与机理研究方面取得了一系列的原创性成果。前期我们团队通过离子掺杂诱导相转变,从非活性相转变为活性相,使得发光效率得到大幅度提高 (Angew. Chemie. Int. Ed. 2019, 58, 11642.) ; 在认识到晶型对发光调控的重要影响后,我们进一步地通过离子掺杂控制晶格变形程度进而调控发光峰的宽度,可以在实现高发光效率的同时随意控制发光峰宽度的窄化和拓宽(Chem. Eng. J. 2020, 125367; J. Lumin. 2020, 117045; 2D Mater. 2020, 7, 031008.);最后我们为了开发多手段实现构象调控,我们通过引入不同的左右旋手性基团,从而实现手性的传递和放大(J. Mater. Chem. C. 2020, 8, 5673. Phys. Chem. Chem. Phys. 2020, 22, 17299.)。 研究进展 在这项工作中,赵广久团队创新地开发了高效光致发光钠铋双钙钛矿Cs2NaBiX6(X = Cl,Br)纳米晶体。该团队通过离子掺杂控制晶格畸变,促进自陷态激子的捕获,实现了超快的热载流子弛豫;同时,DFT理论计算分析表明离子掺杂后的晶体的能带结构从间接带隙转变为直接带隙,促进了电子空穴的辐射复合;此外离子掺杂也降低了晶体的体相缺陷,减少了缺陷产生的非辐射复合。以上三者的贡献综合作用从而大幅度促进了光致发光产率的提升,结果离子掺杂后的双钙钛矿Cs2NaBiCl6 NCs可显示约16%的明亮宽带光致发光PLQY,高于迄今为止报告的单组分钙钛矿发光材料(2-10%)。我们的研究为未来的新材料的开发和应用提供了指导。
天津大学 2021-04-11
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