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对映-贝壳杉烷四环二萜天然产物全合成
对映-贝壳杉烷类（ent-kaurane）二萜是一大类具有抗菌、抗病毒、抗肿瘤等多种重要生物活性的四环二萜天然产物，目前已有超过1000成员被分离、鉴定出来。由于复杂的结构和潜在的生物活性，该类型天然产物吸引了合成化学家的广泛关注。国内外众多著名的有机化学家都对该类分子进行了合成研究，目前报道的合成方法大都需要多步构建其四环骨架，尤其是[3.2.1]双环骨架。北京大学雷晓光课题组近日在对映-贝壳杉烷类（ent-kaurane）天然产物的合成上取得了重要进展。他们发展了一种简洁高效地构建对映-贝壳杉烷类（ent-kaurane）四环骨架的方法：通过利用北京大学余志祥课题组前期发展的铑催化的Yu-[3+2+1]环加成反应构建6/6/6三环骨架，进而结合最新发展的钯介导的环烯化(cycloalkenylation)反应构建[3.2.1]双环骨架。底物普适性研究表明该两步策略可用于快速构建不同取代的对映-贝壳杉烷（ent-kaurane）骨架和对映-贝叶烷（ent-beyerane）骨架。基于该策略，他们分别以10步和8步完成了ent-1α-hydroxykauran-12-one 和12-oxo-9,11-dehydrokaurene 的无保护基高效全合成，并且以10步完成了12α-hydroxy-9,11-dehydrokaurene的全合成，并对其结构进行了修正。通过对反应前体的精细调控，该合成策略不仅能够应用于不同对映-贝壳杉烷类（ent-kaurane）天然产物的高效全合成，并有望应用于天然产物类似物的高效合成。该工作的完成也进一步阐明Yu-[3+2+1]反应在合成具有桥头四级碳的天然产物和药物分子的巨大优势。
北京大学
2021-04-11
L-赖氨酸L-谷氨酸盐的高效合成
成果简介： L-赖氨酸L-谷氨酸盐作为一种氨基酸复合盐，与氨基酸衍生物不同，它同时具有两种氨基酸的生物作用，甚至相互增强对方的生物作用，又比单体氨基酸的理化性质更优越，可以更好的应用在医药、食品和化妆品等方面。L-赖氨酸L-谷氨酸盐可
南京工业大学
2021-01-12
一种有机功能介孔氧化硅的合成方法
本发明涉及一种有机功能介孔氧化硅的合成方法。该方法以三乙氧基硅烷与三烷氧基有机硅烷偶联剂作为硅源，以聚环氧乙烷?聚环氧丙烷?聚环氧乙烷三嵌段共聚物（Ｐ１２３）作为表面活性剂，在酸性条件下通过共聚法一步将有机功能基团耦合到有序介孔氧化硅中，得到了功能化程度远远大于传统共聚法接枝率的有机功能化介孔氧化硅。在反应过程中，通过控制有机硅烷偶联剂与三乙氧基硅烷的加入量比例可调控介孔氧化硅的功能化程度及孔道的有序度。
东南大学
2021-04-14
常温常压水相电催化合成氨的研究
合成氨工业对国民经济与社会发展具有举足轻重的作用。目前，每年全球氨产量已超过亿吨，其中大部分用于农业生产以解决粮食与温饱问题，其它部分用作重要的工业原料。此外，氨还具有含氢量高（质量比达17.6%）、易液化等优点，有望成为重要的清洁储氢与储能材料，具有广阔的应用前景。然而，由于氮气分子非常稳定且难以活化，温和条件下合成氨反应难以迅速进行。工业上广泛采用的Haber-Bosch方法通过高温高压（300–500摄氏度，100–200个大气压）等苛刻条件来促使高纯氢气和氮气在铁基催化剂表面进行反应生成氨，其能量和氢气都来自于化石燃料（如甲烷等），表现出高能耗、高化石燃料消耗和高二氧化碳排放等缺点。合成氨工业消耗全球每年3–5%的甲烷与1–2%的能源供给，并产生1.6%的二氧化碳排放。寻找合适的绿色替代方案，在温和条件下实现高效、低能耗、低排放合成氨，成为亟待解决的科学挑战。 电催化氮还原反应（总反应为N2 + 3H2O 2NH3 + 1.5O2）提供了一种可持续合成氨的新路径。该反应在常温常压下即可进行，以大量易得的水与氮气（空气）作为反应原料，以可持续能源（太阳能，风能等）产生的电能作为能量来源，即可实现“零排放”合成氨。因此，不论是作为传统Haber-Bosch方法的潜在替代者还是作为新型清洁能源体系的重要组成部分，电化学合成氨技术都具有极大的发展潜力与广阔的应用前景。 然而，电化学合成氨技术仍面临重大挑战，其发展严重受制于现有催化剂非常低下的选择性与活性。若要将该技术实用化，就必须同时大幅提升催化剂的选择性与活性。然而，现有研究经验与理论表明，该反应催化剂普遍面临严重的“选择性-活性”两难问题：具有理论高活性的催化剂通常会导致激烈的析氢副反应，从而表现出低的反应选择性；而可能具有高选择性的催化剂对氮的吸附又过强，导致产物难以脱附，表现出过低的反应活性。因此，为取得电催化合成氨研究进展，大幅提高催化剂的选择性与活性，就必须突破现有理论，发展新型催化剂与催化体系。
北京大学
2021-04-11
一种利用全细胞催化合成海藻糖的方法
成果简介： 利用基因工程手段将含有海藻糖合酶的基因导入到大肠杆菌BL21中得到重组大肠杆菌，发酵培养能大量生产海藻糖合酶的重组细胞，通过使用生物表面活性剂对重组细胞进行通透性处理，经处理的细胞以麦芽糖为底物合成海藻糖。经透性化处理的大肠杆菌以25 %-35 %的麦芽糖为底物合成海藻糖。在20-25 ℃反应16-20 h底物的转化率可达到55 %
南京工业大学
2021-01-12
利用白炭黑合成高比表面积介孔硅技术
为了提高白炭黑的利用价值，将其转化为高效吸附剂和催化剂载体，本课题组研发了一种具有自主知识产权（获授权国家发明专利）、高比表面积的二氧化硅介孔材料，有望应用于气体吸附和催化剂载体。
北京工业大学
2021-04-13
年产1万吨绿色合成氨基甲酸酯项目
氨基甲酸酯可应用于医药、农药、染料、精细化工中间体，合成异氰酸酯、聚氨酯，工业 涂料、可在许多过程替代剧毒的光气，在纤维改性、新材料合成方向发展很快。但由于国内却 大部分企业工艺技术落后，生产成本高。存在三废、污染环境等问题，导致国内供不应求，每 年进口2万余吨。 本课题组开发了绿色清洁生产新技术，过程安全、环保，成本降低40％以上，产品质量优 异，优级品含量大于99.5％，具有很强的国际市场竞争力。 年产1万吨氨基甲酸酯，总投资4962 万元。
华东理工大学
2021-04-13
二氧化碳替代光气绿色合成聚氨酯技术
聚氨酯是重要高分子合成材料，用于制造泡沫塑料、纤维、弹性体、合成革、涂料、胶黏 剂、铺装材料和医用材料等，广泛应用于交通、建筑、轻工、纺织、机电、航空、医疗卫生等 领域。目前，全世界生产聚氨酯都是采用光气异氰酸酯路线，本项目首创的绿色生产技术，以 二氧化碳替代剧毒的光气，与有机胺、多元醇、聚酯多元醇、聚醚多元醇等为原料，具有原料 成本低 (比光气异氰酸酯路线低20～30％) 、转化率高、过程清洁等特点，产品质量优异，优级 品含量大于99.5％，经济性好，具有最强的国际市场竞争力。随着环境保护、节能减排的日益 重视，该项目的开发，对于节约宝贵的能源、利用二氧化碳废气、促进节能减排、经济社会和 谐发展具有非常重要的意义。 5万吨/年HDI型聚氨酯，总投资26000万元。
华东理工大学
2021-04-13
解析氨酰tRNA合成酶新型剪接异构体结构
分析报道了人类AARS家族成员之一，Tyrosyl-tRNA合成酶 (TyrRS)中的两个新型剪接异构体。这两个剪接异构体分别去除了第2-4个和第2-3个外显子，导致其蛋白产物丧失了原始TyrRS中的催化核心和二聚体相互作用界面部分。但是，随后的生化分析表明，这两个剪接异构体仍能够形成两个具有不同构象的稳定结构。进一步的研究发现，其中一个剪接异构体由于剪接位点而形成了一个全新的Coiled-coil区域，用来形成一个新的二聚体相互作用界面；与此相反，另一个剪接异构体，由于其剪接位点导致的抑制效果，从而趋向形成单体。与大多数TyrRS在各组织细胞中均匀分布不同，这两种新的剪接异构体显示出明显的组织偏好性，其中分别在淋巴细胞中和肺中富集表达，表明它们可能由于聚合状态的差异而具有不同的生物学特性。 该研究结果阐释了人类TyrRS具有复杂的结构可塑性，在不同组织中具有不同的结构重组功能，这为今后研究AARS剪接异构体全新的生物学功能和潜在的疾病医疗效用提供了重要的参考价值。目前，aTyr制药（美国NASDAQ上市公司）正在利用相关研究成果进行转化医学研究，开发新型药物。
南方科技大学
2021-04-13
一种匹莫苯丹的化学合成方法
本发明公开了一种匹莫苯丹的化学合成方法，其步骤为：在混合有机溶剂中，在复合催化剂作用下，乙酰苯胺和2‑甲基‑3‑甲氧羰基丙酰氯反应生成3‑对乙酰氨基苯甲酰基丁酸甲酯，再与硝化试剂反应得到3‑(4‑乙酰氨基‑3‑硝基苯甲酰基)‑丁酸甲酯，然后3‑(4‑乙酰氨基‑3‑硝基苯甲酰基)‑丁酸甲酯在醇类溶剂中与碱回流反应得到3‑(4‑氨基‑3‑硝基苯甲酰基)‑丁酸，3‑(4‑氨基‑3‑硝基苯甲酰基)‑丁酸与水合肼回流反应得到4,5‑二氢‑5‑甲基‑6‑(4‑氨基‑3‑硝基苯基)‑3(2H)‑哒嗪酮，4,5‑二氢‑5‑甲基‑6‑(4‑氨基‑3‑硝基)‑3(2H)‑哒嗪酮在无水甲醇中与锌粉还原得到4,5‑二氢‑5‑甲基‑6‑(3,4‑二氨基苯基)‑3(2H)‑哒嗪酮，4,5‑二氢‑5‑甲基‑6‑(3,4‑二氨基苯基)‑3(2H)‑哒嗪酮与对甲氧基苯甲醛回流反应得到匹莫苯丹。本发明反应步骤少，操作安全方便，成本低。
青岛农业大学
2021-04-13